【摘 要】
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传统化石燃料燃烧引发的环境问题严重影响了人类的生活环境,氢能作为一种清洁能源,具有较高的能量密度(147 kJ g-1),被认为是未来理想的可再生能源替代者。水的电解和燃料电池分别通过氢气还原反应(hydrogen evolution reaction,HER)和氢气氧化反应(hydrogen oxidation reaction,HOR)实现氢能的生产和利用,二者共同构成可持续氢能转换系统。由于
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传统化石燃料燃烧引发的环境问题严重影响了人类的生活环境,氢能作为一种清洁能源,具有较高的能量密度(147 kJ g-1),被认为是未来理想的可再生能源替代者。水的电解和燃料电池分别通过氢气还原反应(hydrogen evolution reaction,HER)和氢气氧化反应(hydrogen oxidation reaction,HOR)实现氢能的生产和利用,二者共同构成可持续氢能转换系统。由于碱性介质条件温和,碱性电解水和碱性氢氧燃料电池的发展逐渐成为焦点。目前,铂及其合金仍然是催化HER/HOR中性能最好的材料,但是昂贵的价格以及碱性条件下的缓慢动力学限制了其大规模工业应用。因此,开发经济高效的氢电催化剂对实现氢经济有重要的意义。本文设计并制备了一种新型镍基电催化剂,其在碱性HER和HOR中展现了卓越的性能,密度泛函理论计算深入揭示了催化剂的活性本质。具体研究内容如下:(1)以碳布为导电基底,通过一步水热和控制氮化法合成了钒掺杂氮化镍/镍的异质结构(V-Ni3N/Ni)。由于高价态元素V的掺杂和异质结的构建,V-Ni3N/Ni在碱性介质中表现出优异的氢电催化活性。当电解液为1.0MKOH时,V-Ni3N/Ni的析氢过电位仅为44 mV(电流密度为10 mA cm-2),超越了大量Ni基电催化剂。除此之外,0.1 M KOH中的HOR测试表明V-Ni3N/Ni在电压为0.1 V(可逆氢电极)时的电流(1.54 mA cm-2)略高于Pt/C(1.47 mA cm-2)。更重要的是,V-Ni3N/Ni在碱性HER/HOR测试中均可保持长达20 h的稳定性。当V-Ni3N/Ni原位生长在泡沫镍上时,其活性仍与Pt/C相当,进一步证明了这种新型材料的本征活性。(2)密度泛函理论计算表明:V-Ni3N/Ni内部分别存在Ni向Ni3N以及V向周围原子(Ni、N)的电子转移,诱导了 V-Ni3N/Ni内部电荷不对称分布;掺杂高价态元素V和构建异质结协同调节了 V-Ni3N/Ni吸附和分解H2O的能力,优化了材料表面的氢吸附吉布斯自由能(△GH*),共同提高了 V-Ni3N/Ni的碱性HER/HOR 活性。
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