超分子化学是上个世纪开始兴起的一门通过非共价键相互作用力形成功能体系的科学。非共价键对于超分子晶体的产生起到了非常重要的作用。然而高压下对超分子中分子间弱相互作用力的研究仍然是一个崭新的研究领域。在国际范围内鲜有报道。利用产生高压的手段对超分子体系材料的结构、尺寸、维度进行改变和调控,能够从一种新的角度研究超分子系统材料的新性质与结构的演化。本文通过原位拉曼光谱与同步辐射X射线衍射对超分子晶体硝酸胍进行了高压实验研究。硝酸胍(C(NH2)3+·NO3-, GN)晶体具有典型的玫瑰形网状平面氢键超分子结构,分子层由胍离子与硝酸离子通过N–H···O连接形成。在压力作用下,我们发现硝酸胍在约为1 GPa时发生了一个压致相变,这是一个未见报道的新相。我们通过X射线衍射谱指认出其新高压相具有P21空间对称性,并指标化出其高压下的晶胞参数。为进一步了解相变路径,我们利用第一性原理对硝酸胍高压下行为进行了计算,提出了其压致相变机理。