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基于能源、环境、经济三方面的需求,动力汽车(EVs)和混合动力汽车(HEVs)替代现有的交通系统成为必然趋势。这对锂离子电池提出更高的要求,而限制其发展的是锂离子正极材料。层状高镍三元正极材料LiNixCoyMn1-x-yO2具有高理论容量,能够满足动力汽车的能量密度要求而被给予高的期望,然而存在充放电循环时容量衰减快速、结构发生相转变,从主结构释放出氧等问题。对LiNixCoyMn1-x-yO2改善最有效的措施是体相掺杂和表面包覆。全浓度梯度材料从广义上讲是由涂层包覆材料而衍生出来的,这一概念主要体现在对材料成分分布的改变上,其化学组分和元素分布均呈连续性梯度变化,没有明显的界面,材料性质因此呈连续性梯度变化,从而能够有效改善材料的电化学以及热力学等性能,具有广阔的应用前景。本文合成了全浓度梯度正极材料并对材料进行物相表征和电化学测试,研究了全浓度梯度正极材料的倍率性能、循环性能和安全性能。首先对浓度梯度进行了设计,选取摩尔比Ni/Co/Mn=8:1:1和Ni/Co/Mn=5:0:5两种材料构成全浓度梯度新材料,采用共沉淀法和"管道式合成"技术制备全浓度梯度氢氧化物前驱体,并对其进行表征。线扫描结果验证了前驱体颗粒中Ni/Co/Mn含量呈梯度分布,而其XRD衍射峰与典型的氢氧化物前驱体相对应,无杂峰。高温固相烧结工艺影响着锂化产物的性能,而在高镍全浓度梯度正极材料的烧结锂化时还要考虑到离子去梯度化和Li/Ni阳离子混排等问题。为此采用均匀设计试验法对Ni0.8Co0.1Mn0.1(OH)2前驱体锂化烧结条件进行优选,以Li/Ni混排程度和材料综合评价指标作目标函数建立影响因素与烧结结果之间的回归方程,发现锂量配比、煅烧温度、氧气流量这三个因素的影响较大,方程最优解条件为配锂量为1.065,预烧温度500℃C,预烧时间4h,锻烧温度770℃C,煅烧时间22h,氧气流量40mL·min-1。以此作为全浓度梯度前驱体的烧结条件,得到全浓度梯度正极材料。重量法、氧化还原滴定法和ICP-AES法测得全浓度梯度正极材料的化学组成为LiNi0.643Co0.055Mn0.302O2,粒径约5μm左右、粒径分布均匀、近球形。XRD图谱结果表明 LiNi0.643Co0.055Mn0.302O2 为层状 α-NaFe02 六方结构,空间为群R 3Rm I(003)/I(104)峰强比>1.2,Li/Ni混排程度小。Ni/Co/Mn含量在全浓度梯度正极材料中与前驱体变化趋势相同,但变化程度减小,这是由于高温下金属离子的内部扩散造成的。全浓度梯度正极材料LiNi0.643Co0.055Mn0.302O2的电化学测试表明其初始放电容量为187.68 mAhg-1,略小于LiNi0.sCo0.1Mn0.1O2,但容量保留率有所提高;3C时的容量保留率与LiNi0.5Co0.5O2接近。以 1C 倍率充放电循环 200 次后,LiNi0.643Co0.055Mn0.302O2 的容量保留率为86.90%,而LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2只有77.24%,循环性能的提高归因于全浓度梯度正极材料中的富锰表面。全浓度梯度正极材料LiNi0.643C00.055MJn0.302O2以小部分容量作为牺牲,循环稳定性和倍率特性得到有效改善。