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金属有机化学气相沉积(MOCVD)生长GaN基化合物半导体薄膜，是制备大功率微电子器件和LED等光电器件的关键工艺。在MOCVD生长GaN过程中，通常以TMG和NH3为反应源气体，H2为载气。TMG和NH3发生混合后，迅速反应生成路易斯酸碱加合物TMG∶NH3，由此引发一系列加合或分解反应，甚至产生寄生纳米粒子，导致MOCVD中的化学反应非常复杂，目前还没有完整的反应机理描述。本文将重点研究MOCVD中的气相化学反应，丰富反应机理，为GaN薄膜的生长提供理论指导。
首先针对GaN-MOCVD气相反应进行国内外研究现状调研，并总结存在的不足。然后一方面基于量子化学的过渡态理论和密度泛函理论，建立气相加合路径的反应机理模型，计算各反应路径的势能面，从而分析加合路径的反应机理;另一方面基于CFD数值模拟，建立GaN生长过程的输运-反应模型，分析反应器结构变化对气相反应路径的影响，主要内容如下:
(1)依据NH3过量和不过量两种情况，共提出了气相加合反应的五条分解或聚合路径，并采用Gaussian03软件，计算各反应路径的分子构型和势能面。结果表明:当NH3不过量时，加合物TMG∶NH3在生成氨基物DMGNH2后，很容易聚合生成纳米颗粒;当NH3过量时，NH3与TMG∶NH3可生成配位键加合物H3N∶TMG∶NH3或氢键加合物TMG∶NH3...NH3，形成后者的能量更低;通过对比各反应路径，给出如下推测:在MOCVD的生长条件下，形成氢键加合物TMG∶NH3...NH3，然后重新可逆分解，可能是薄膜生长的主要路径;而氨基物聚合生成低聚物的路径，可能是纳米颗粒形成的主要路径。
(2)针对水平式反应器，建立GaN生长过程的输运-反应模型，进行CFD数值模拟，以分析气相反应路径。该输运-反应模型的创新点是:在前人共识的5个气相反应和6个表面反应模型中，添加了7个关于H、NH2等自由基的反应，该模型可以更精确地模拟反应器中气相物质的分布情况。模拟中，首先对比混合进口和分隔进口反应器中反应物的浓度分布和生长速率，发现混合进口时，化学反应倾向于加合路径，易于形成纳米颗粒，造成源气体的浪费;而分隔进口时，化学反应倾向于加合物可逆分解的热解路径，减少了气相寄生反应，其生长均匀性优于混合进口。然后针对分隔板距离衬底分别为0cm、4cm和8cm三种情况进行模拟，综合考虑生长均匀性和生长速率，认为分隔板到衬底的距离为8cm的水平式反应器最有利于GaN薄膜的生长。