【摘 要】
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近年来,随着人口的快速增长和水污染的加剧,全球水资源形势不断恶化。在这些废水中,抗生素和染料废水占很大比例,可能对生态环境造成严重的影响。同时废水中的细菌造成的感染给人类带来了各种挑战,如多种疾病和抗药菌的出现,这都对人类生命健康造成一定的威胁。而光催化技术在众多解决污染物的技术中,能够驱动太阳光,并在净化过程中不会产生二次污染且价格较低廉,同时光催化技术的效率较高,寿命较长,运行所需的成本较少。
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近年来,随着人口的快速增长和水污染的加剧,全球水资源形势不断恶化。在这些废水中,抗生素和染料废水占很大比例,可能对生态环境造成严重的影响。同时废水中的细菌造成的感染给人类带来了各种挑战,如多种疾病和抗药菌的出现,这都对人类生命健康造成一定的威胁。而光催化技术在众多解决污染物的技术中,能够驱动太阳光,并在净化过程中不会产生二次污染且价格较低廉,同时光催化技术的效率较高,寿命较长,运行所需的成本较少。面对水污染和细菌感染问题,开发一种具有高氧化还原能力,能够有效去除多种污染物和灭活细菌且的光催化剂是十分有必要的。以上这些光催化技术的优点使得其广受研究者的研究与开发。本文将缺陷态的BiO2-x与BiOX(卤氧化铋)进行结合构筑了异质结结构,分别合成了BiO2-x/BiOI,BiO2-x/BiOBr和BiOI/BiO2-x/BiOBr三种Z型异质结复合材料。异质结材料的构筑提高了光生载流子的分离效率,并显著增强了光催化性能,能够有效的清除污染物和灭活细菌。具体的研究内容如下:(1)首先采用一步水热法得到含有氧空位的BiO2-x,再通过原位合成的方法得到BiO2-x/BiOI(BI)复合材料。XRD、TEM、Raman、XPS和ESR等一系列技术证实了BiO2-x/BiOI异质结结构的成功构成。光电流和EIS表明两种半导体之间光生电子和空穴的分离效率与单一半导体材料相比明显提升。最佳样品30%BiO2-x/BiOI在90min内可降解96.4%罗丹明B(Rh B)、和74.5%四环素(TC),在15min内可灭活100%大肠杆菌(E.coli)。由能带结构分析和活性物种捕获实验进一步确定了光催化反应的机理。(2)先制备BiO2-x,再通过原位合成的方法得到BiO2-x/BiOBr(BOB)复合材料。XRD、TEM和XPS等技术验证了Z型BiO2-x/BiOBr复合材料成功制备。XPS和ESR揭示了BiO2-x/BiOBr异质结中氧空位的存在。BiO2-x/BiOBr复合材料在灭活金黄色葡萄球菌(S.aureus)和降解罗丹明B(Rh B)和四环素(TC)方面表现出良好的性能。最佳样品30%BiO2-x/BiOBr在60 min内可降解99.8%罗丹明B(Rh B),在90 min内可降解79.0%四环素(TC),在20 min内可灭活100%S.aureus。探究了污染物初始浓度和催化剂用量对污染物清除的影响。通过捕获实验和相关表征,揭示了其活性物种和可能的反应机制。(3)先制备BiO2-x和BiOIBr-55,再通过原位合成的方法得BiOI/BiO2-x/BiOBr(IOB)复合材料。XRD、XPS、TEM和SEM表明,成功制备了双Z型异质结IOB复合材料。XPS和ESR技术验证了复合光催化剂中存在氧缺陷。光电化学测试表明,IOB复合材料中电子与空穴的分离效率高。最佳样品35%IOB复合材料在60 min内可去除99.6%Rh B;在90 min内可降解81%的TC;在15 min内可杀灭100%E.coli和S.aureus。此外探讨了污染物浓度、光催化剂用量、p H值和无机化合物阴离子对污染物去除的影响。最后,由能带结构分析和活性物种捕获实验进一步确定了光催化反应的机理。
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