【摘 要】
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中国拥有丰富的煤炭资源和煤矿瓦斯资源,这意味着我国短期内仍不会改变以煤炭为主的能源结构。在煤炭资源开采过程中,被大量排空的煤矿乏风中由于存在含量极低的瓦斯气体,不仅引起了强烈的温室效应,还伴随着能源的巨大浪费。如何开发利用被浪费的煤矿乏风瓦斯,缓解温室效应一直是非常重要的研究课题。目前,关于煤矿乏风瓦斯的利用途径主要包括助燃空气燃烧、化学循环燃烧、（催化）逆流反应器的热能利用、集中器的甲烷富集等,
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中国拥有丰富的煤炭资源和煤矿瓦斯资源,这意味着我国短期内仍不会改变以煤炭为主的能源结构。在煤炭资源开采过程中,被大量排空的煤矿乏风中由于存在含量极低的瓦斯气体,不仅引起了强烈的温室效应,还伴随着能源的巨大浪费。如何开发利用被浪费的煤矿乏风瓦斯,缓解温室效应一直是非常重要的研究课题。目前,关于煤矿乏风瓦斯的利用途径主要包括助燃空气燃烧、化学循环燃烧、（催化）逆流反应器的热能利用、集中器的甲烷富集等,在上述利用方案中,催化剂均扮演着重要角色。在甲烷催化燃烧领域内,研究较早的是Pd、Pt、Au等贵金属催化剂,但由于存在高温下活性组分的挥发、烧结、热稳定性差和价格昂贵等问题所以一直被限制使用,而过渡金属氧化物因其相对低廉的价格、较高的催化活性而得到了更广泛的研究。在所有的过渡金属氧化物中,Co3O4因其催化活性最高因而成为了当前的研究热点。本论文研究的内容主要是以探究Mn、Ce对Co3O4催化活性的促进机制及其载体型（SiO2、Al2O3）催化剂的应用为主线展开,研究的表征手段主要包括XRD、SEM、EDS、BET、FT-IR、TG、TEM、XPS。（1）利用热吸附法结合模板法成功制备Co3O4基纳米复合催化剂,其中催化剂的形成机制与CNT的迅速氧化相关。在Mn、Ce掺杂过程中,以摩尔浓度Co:Mn=0.9M:0.5M、Co:Ce=0.9M:0.05M 制备的 Co（0.9）/Mn3O4、Ce（0.05）/Co3O4 催化剂表现出 了最高催化活性,近400℃实现了低浓度甲烷的完全氧化。关于Mn、Ce离子促进机制的研究,Mn离子主要以促进Co3O4晶格畸变的方式提高了Vo’的数量,Ce离子则因O1参与Co离子的氧化还原反应进而促进了 Co3O4催化剂中Vo’的出现,而Vo’正是活性氧物种产生的场所,也就是主要的催化活性中心。（2）基于Mn、Ce离子的促进机制,采用水热法并引入小粒径的球形SiO2载体,成功制备了核壳结构的Co3O4/SiO2基复合催化剂,二维结构的Co3O4基纳米片是Co3O4/SiO2基纳米复合催化剂高反应活性的重要因素。在调节摩尔浓度比（Co:Mn和Co:Ce）的实验中,Mn（1.0）/Co/SiO2和Ce（0.08）/Co/SiO2的催化活性最高,在400℃实现了甲烷的完全氧化,与Co3O4基纳米复合催化剂相比,该类型催化剂的热稳定性有所提高。（3）参考Co3O4/SiO2基催化剂的水热制备工艺及参数,引入整体式柱状Al2O3,提高载体质量（0.1g→1g）,降低硝酸钴盐浓度（3 mmol→0.1-0.9 mmol）。Mn/Co（0.5）/Al2O3和Ce/Co（0.7）/Al2O3催化剂均以较低的催化剂负载量实现较高的催化活性,650℃左右完全氧化甲烷,且热稳定性远高于Co3O4基纳米催化剂和Co3O4/SiO2基催化剂。催化测试结果还表明,更高的催化剂负载量并不能明显提高催化剂的催化活性,过高浓度的硝酸钴盐反而造成了不必要的资源浪费。总之,这种低负载率、低成本的整体式柱状Co3O4/Al2O3基催化剂更适用于催化工业应用。
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