凹凸棒土载体的催化剂制备及其燃煤烟气脱汞性能研究

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汞具有高毒性、持久性、挥发性、生物累积性等特点,对人体及其他生物危害巨大,近年来受到极大的关注。燃煤烟气中汞的排放是大气汞污染的主要来源,对生态环境造成直接和潜在的危害,因此控制烟气中汞的排放成为控制汞污染的关键。  活性炭喷射吸附脱汞是一种简单易行的燃后脱汞方式,但由于其成本高、汞吸附量有限且被吸附的汞重新释放进入大气产生二次污染等问题,限制了其推广应用。通过催化剂催化氧化,将Hg0氧化为易溶于水且易附着在颗粒物上的Hg2+是研究燃煤烟气脱汞的新途径。本论文采用共沉淀法、溶胶-凝胶法、浸渍法制备了 MnOX/ATP、CeO2/ATP、KBr/ATP催化剂,以期待实现汞的高效氧化及脱除。  本文在实验室小型固定床上考察了催化剂的脱汞性能,主要考察了模拟烟气脱汞温度(100~260℃)、活性成分与ATP比例、烟气组分(O2、SO2、Cl2、NO)对汞脱除的影响。实验结果表明:当固定床反应温度为180℃,MnOX与ATP的比例为1:3时,MnOX/ATP催化剂的汞脱除和氧化效率达到85.71%和74.16%;当固定床反应温度为200℃,CeO2与ATP的比例为1:3时,CeO2/ATP催化剂的汞脱除和氧化效率达到97.75%和92.23%;当固定床反应温度为200℃,KBr占KBr/ATP催化剂的质量分数为7%时,KBr/ATP催化剂的汞脱除和氧化效率达到74.78%和68.24%。烟气组分中 O2对 Hg0的氧化起到促进作用,当模拟烟气中氧气的比例达到6%时,汞的氧化效率趋于平稳;SO2对Hg0的氧化影响大,随着SO2浓度的升高,汞的氧化升高,当SO2浓度超过500 ppm时,汞的氧化效率降低。Cl2和NO均能促进催化剂的汞氧化性能,且Cl2的促进作用比NO明显。  为了进一步了解燃煤烟气排放过程中汞与氯气的反应机理,本文以 CeO2/ATP(1:3)催化剂为对象,在模拟烟气情况下探讨了汞的均相氧化反应动力学。主要研究了,在不同温度、不同氯气浓度以及不同停留时间下的汞的均相氧化反应动力学,得出模拟烟气情况下汞的均相氧化的总速率方程:此公式省略,反应速率常数为:此处公式省略。
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