锂电池的发明极大地改变了人类的生活。作为新一代电池,锂电池有着质量轻、高开路电压、无记忆效应以及环境友好等优点,也已经被广泛应用于各种电子设备和电动汽车上。随着时代的发展,对于锂电池的要求也越来越高,主要体现在更高的能量密度、更好的安全性、更长的使用寿命以及更经济的投入等方面。目前大部分锂电池的电解质仍然为双离子型液态电解质,这类电解质不仅质量较大,而且由于电解质本身有毒、易泄露、易燃、易爆的缺点会带来安全上的隐患。此外,这类电解质无法避免地会在充放电过程中产生阴离子浓度梯度,导致锂枝晶和死锂的产生,既带来了安全隐患又降低了电池的使用寿命。针对这些问题,单离子型全固态/准固态电解质受到了越来越多的关注。这类新型电解质杜绝了电解液泄露导致的安全问题,并且由于无阴离子浓度梯度的产生,又能杜绝锂枝晶和死锂的产生,使得安全性和使用寿命大大提高。单离子型全固态/准固态电解质要求材料中具有长程有序的锂离子传输通道。针对这一问题,本文选择使用共价有机框架材料（COFs）作为新型单离子准固态电解质的骨架。这类新型的多孔、高度规整的结构有益于锂离子传输通道的构筑。与此同时,单离子型准固态电解质还对材料的锂离子解离能力有着较高的要求。针对以上要求,一系列具有强吸电子基团或大范围离域π键的储锂小分子被设计和制备。在此基础上,以COFs作为反应底物对其进行取代基修饰的策略（后修饰法）,将储锂小分子固定到COFs骨架上,制备出了一系列具备优异电化学性能的单离子型准固态电解质。本论文具体研究内容如下:1.基于双三氟磺酰亚胺（TFSI）结构和双苯基磺酰亚胺（SPSI）结构,分别合成了四种具备优异的锂离子解离能力并且带有碳碳双键和氨基等易于进行COFs后修饰的储锂小分子,分别为三氟甲基磺酰基（对苯乙烯基磺酰基）酰胺锂（4-bz-TFSILi）、苯磺酰基（对苯乙烯基磺酰基）酰胺锂（4-bz-SPSILi）、三氟甲基磺酰基（4-（2-（2-氨基乙基）硫基）乙基苯基磺酰基）酰胺锂（N-S-TFSILi）和苯磺酰基（4-（2-（2-氨基乙基）硫基）乙基苯基磺酰基）酰胺锂（N-S-SPSILi）。并对这四种不同结构的分子进行了~1H NMR、13C NMR和FT-IR的表征,为后续的合成工作提供了基础。2.合成了具有乙烯基侧链的亚胺基COFs——COF-V。考虑到COFs材料层间距较大不利于锂离子传输,而柔性侧段可以弥补这一缺陷。本文选择使用后修饰法分别将4-bz-TFSILi和4-bz-SPSILi以1,2-乙二硫醇作为中间体,利用click反应将其修饰到COF-V骨架上,制备得到了新型单离子型准固态电解质COF-S-S-TFSILi和COF-S-S-SPSILi。其中COF-S-S-TFSILi的室温离子电导率达到4.3×10-4 S cm-1,锂离子迁移数能达到0.87。COF-S-S-SPSILi的室温离子电导率达到2.6×10-4 S cm-1,锂离子迁移数能达到0.86。3.合成了含有缺电子的硼原子的硼酸酯基COFs——COF-5。与COF-V体系不同,这一体系的研究选择了将储锂小分子通过形成配位键的方式插入COFs层间来缩短锂离子传输过程中的中继位点。将N-S-TFSILi和N-S-SPSILi以氮硼配位的方式,将储锂小分子固定在COF-5骨架上,制备得到了新型单离子型准固态电解质COF-5-N-S-TFSILi和COF-5-N-S-SPSILi。其中COF-5-N-S-TFSILi的室温离子电导率达到6.3×10-4 S cm-1,锂离子迁移数能达到0.85。COF-5-N-S-SPSILi的室温离子电导率达到5.3×10-4 S cm-1,锂离子迁移数能达到0.78。