【摘 要】
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利用光催化还原CO2来模拟人工光合作用是一种绿色环保的固碳技术,而研发高效具有可见光响应能力的光催化材料是实现这一新型环保绿色技术的关键。三嗪基共价有机骨架材料（Covalent Organic Frameworks,COFs）具有高稳定性、良好的光吸收能力和电荷传输性能、结构易于调控以及高CO2吸附量等优点,是一类非常有潜力的新型光催化固碳材料。而目前该类材料在光催化的研究中还处于起步阶段,存在
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利用光催化还原CO2来模拟人工光合作用是一种绿色环保的固碳技术,而研发高效具有可见光响应能力的光催化材料是实现这一新型环保绿色技术的关键。三嗪基共价有机骨架材料（Covalent Organic Frameworks,COFs）具有高稳定性、良好的光吸收能力和电荷传输性能、结构易于调控以及高CO2吸附量等优点,是一类非常有潜力的新型光催化固碳材料。而目前该类材料在光催化的研究中还处于起步阶段,存在着太阳光利用率低、光催化活性低以及光生电子与空穴对易复合等问题,限制其在光催化领域的实际应用。为此,本文通过胺醛缩合形成席夫碱的反应合成了具有富电子大π共轭体系的COF材料TTA-TFP和BAO-TFP/PT,系统研究其各项物化性质,并考察其可见光催化还原CO2的性能。得到如下结果:1、以2,4,6-三（4-氨基苯基）-1,3,5-三嗪（TTA）为氨基单体,1,3,5-三（对甲酰基苯基）苯（TFP）为醛基单体合成了富电子大π共轭体系的COF材料TTA-TFP,并以此为载体原位生长CuInS2半导体,合成了具有不同比例的CuInS2/TTA-TFP复合材料。与纯TTA-TFP相比,CuInS2/TTA-TFP材料表现出更为优异的光催化还原CO2的性能,其中,10 wt.%CuInS2/TTA-TFP表现出最大的HCOOH和CO产率,分别为171.6和35.2μmol g-1 h-1。结合各项表征技术,CuInS2的引入不仅可以增强复合材料的可见光响应范围,还可以有效地抑制光生电子与空穴对的复合,提高光生载流子的分离与迁移,进而提高其可见光催化CO2还原的活性。2、以2,5-双（4-氨基苯基）-1,3,4-噁二唑（BAO）为氨基单体,以1,3,5-三（4-甲酰基苯基）苯（TFP）和2,4,6-三（4-甲酰基苯基）-1,3,5-三嗪（PT）为醛基单体成功构建了新型大π电子共轭体系的亚胺类COF材料BAO-TFP和BAO-PT。与BAO-TFP相比,具有平面三嗪结构的BAO-PT表现出更强的π-π共轭程度和更适合的可见光响应范围及光生电子空穴对的迁移效率,以乙腈为溶剂和三乙醇胺为电子牺牲剂的体系中表现出较强的光催化还原CO2的性能。与无机半导体材料复合、构建大π共轭电子体系是提高COFs光催化还原CO2性能的有效途径,系统研究该类材料光催化还原CO2的构效关系不仅可以拓宽COFs的实际应用,还可以丰富光催化理论,并且对于固定和转化CO2具有重要的理论指导意义。
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