基于新型纳米复合材料的电化学生物传感器的构建及应用

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电化学传感器和生物传感器因具有灵敏度高、选择性好、反应快速等优点,被广泛用于生物分析、环境监测、药物分析、食品安全检测等多个领域。电极修饰材料是影响电化学生物传感器的传感性能的重要因素,其中石墨烯作为一类性能优良的碳纳米材料,在电化学传感器和生物传感器领域得到了大量的关注。本论文基于石墨烯纳米材料与其他纳米材料及导电聚合物的协同作用,制备了一系列高催化活性的石墨烯基化学修饰电极,并将它们应用于电催化和生物传感领域。主要工作如下:1.采用简便的一步电沉积法制备了聚邻菲啰啉/石墨烯复合纳米材料修饰电极,并实现了尿酸、黄嘌呤、次黄嘌呤和咖啡因的同时测定。用循环伏安法研究了尿酸、黄嘌呤、次黄嘌呤和咖啡因在修饰电极上的电化学行为。结果表明,聚邻菲啰啉/石墨烯纳米复合修饰电极对四种嘌呤衍生物具有较高的催化活性。通过差分脉冲伏安法实现了四种嘌呤衍生物的高灵敏度测定,实验表明该修饰电极对四种嘌呤衍生物的测定具有较高的选择性、较宽的线性范围和较低的检测限。聚邻菲啰啉/石墨烯纳米复合材料修饰电极用于测定人体血清和尿样中尿酸、黄嘌呤、次黄嘌呤和咖啡因的测定具有较高的回收率。2.采用先滴涂后电沉积的方法制备了石墨烯/碳纳米管/聚茜素紫3B(GO/MWCNTs/AV-3B)化学修饰电极,并实现了对乙酰氨基酚、茶碱和咖啡因的同时测定。用循环伏安法研究了对乙酰氨基酚、茶碱和咖啡因在GO/MWCNTs/AV-3B修饰电极上的电化学行为。结果表明,该修饰电极对对乙酰氨基酚、茶碱和咖啡因的同时测定具有较高的催化活性。通过差分脉冲伏安法实现了对乙酰氨基酚、茶碱和咖啡因的高灵敏度测定,结果表明该修饰电极对对乙酰氨基酚、茶碱和咖啡因的测定具有较高的选择性、较宽的线性范围和较低的检测限。GO/MWCNTs/AV-3B化学修饰电极用于测定复方氨酚烷胺胶囊和人体血清中对乙酰氨基酚、茶碱和咖啡因具有较高的回收率。3.基于金纳米粒子与多壁碳纳米管的协同作用,以及氧化石墨烯良好的生物相容性,制备了新型的碳纳米管/纳米金/氧化石墨烯/血红蛋白(GO-Hb/AuNPs/MWCNTs)第三代生物传感器。通过紫外可见光谱图、扫描电镜及其电化学性质的研究,表明血红蛋白在修饰电极上保持了原有的结构和活性。通过循环伏安法研究了Hb在修饰电极上的电化学行为,得到一对准可逆的氧化还原峰,表明在GO-Hb/AuNPs/MWCNTs复合膜修饰电极上实现了Hb的直接电子传递,制备的生物传感器对亚硝酸根的还原反应具有较高的催化活性,可用于亚硝酸根的高灵敏度测定。
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