【摘 要】
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胶体半导体量子点材料被誉为下一代最有潜力的半导体材料,受到全球科学家的广泛关注,成为了新材料领域研究的热点之一。由于量子点材料具有非常优异的特殊性能,比如,高的量子产率,高的色纯度,低成本的溶液法合成工艺,以及发光波长容易调整等等,因此它能够作为下一代光电器件研究的主要发光原料。目前限制其在量子点光电器件中应用的主要因素在于,电子/空穴的无辐射自复合,能量传输以及场诱导光淬灭等等。本论文聚焦新型C
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胶体半导体量子点材料被誉为下一代最有潜力的半导体材料,受到全球科学家的广泛关注,成为了新材料领域研究的热点之一。由于量子点材料具有非常优异的特殊性能,比如,高的量子产率,高的色纯度,低成本的溶液法合成工艺,以及发光波长容易调整等等,因此它能够作为下一代光电器件研究的主要发光原料。目前限制其在量子点光电器件中应用的主要因素在于,电子/空穴的无辐射自复合,能量传输以及场诱导光淬灭等等。本论文聚焦新型CdZnS(Se)合金化核壳量子点的可控合成及其光电器件的开发。研究了利用多种合成方式对合金量子点进行精心设计其组成结构,减小晶格失配度。构建量子产率高、发光光谱可调、能级结构可控和界面匹配的合金化核壳量子点体系,通过对大量实验数据的归纳与分析,阐述了核壳量子点的核层与壳层相互作用机制、量子点的微观组成对量子点宏观性能之间的关系等。主要的研究内容及结果如下:采用简便的一步法合成厚壳层蓝光CdZnS/ZnS核壳量子点。通过油酸锌粉末/S TBP溶液快速注入,实现无需纯化的工艺方式将ZnS壳层包裹核层,最终形成核壳量子点。改变油酸锌/S TBP溶液的注入量来调节壳层厚度。由于厚壳层能够有效抑制量子点体系的无辐射复合,经过合成工艺优化后,十层ZnS壳层的核壳量子点具有纯的蓝光发射性能(455 nm),窄的发射线宽(发射峰半高全宽为17.2 nm),以及高的量子产率(92%)。采用阳离子辅助方式将CdSe发光核引入制备新型ZnCdSe合金化发光核层,最终形成红光ZnCdSe/ZnSe核壳量子点。研究表明该量子点体系具有纯的红光发射性能(630 nm),窄的发射线宽(17.1 nm)和以及高的荧光量子产率(99%)。在形成新型ZnCdSe发光核层的工艺过程中,发现更小尺寸的核层生长速度更快,有利于高单分散性的量子点的形成。期望在不久的将来,阳离子辅助量子点合成工艺能够更好地控制蓝光和绿光量子点体系的发射线宽。通过阴离子钝化剂TBP处理CdZnSe/ZnSe核壳量子点体系,去除量子点表面的多余Se,从而使得量子点的量子产率得到明显的提升。此外,研究还发现随着TBP处理工艺的引入,CdZnSe/ZnSe量子点体系即使在高温下(310oC)也不会发生明显的荧光猝灭现象。基于该量子点的发光二极管器件表现出良好的光电性能,最大的电流密度达到1679.6 mA/cm2,最大的EQE为15%以及电流效率达到14.9 cd/A。开发出新型II型Cd0.1Zn0.9S/ZnSe核壳量子点体系。通过调节核壳量子点的能级结构,使其波函数交叠,从而使得电子和空穴的减少,最终显著提高了荧光寿命。Cd0.1Zn0.9S/ZnSe核壳量子点具有75.4%的量子产率(该性能是目前国内外II型量子点体系的最高量子产率)。特别是,通过深入研究,发现了该核壳量子点的发射峰可调范围和能级排列的内在关系。同时,将其制备成量子点发光二极管和量子点太阳电池器件,并对它们的性能进行了研究。合金量子点作为量子点领域的一个重要研究部分,其研发处于起步阶段,也存在一些问题需要解决。但是,随着纳米合成技术的发展,量子点合成方法的改进,量子点性能的了解的深入,器件研制技术的推进,高效量子点光电器件的新技术与方法势必将大量的出现。
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