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随着人们深入认识到大气中CO2浓度的迅猛增加是造成全球气候变暖的重要原因,减排以CO2为主的温室气体已经引起世界各国政府的高度重视。我国大部分的CO2排放都来源于煤的燃烧,所以发展高效清洁的燃煤CO2减排技术迫在眉睫。基于钙基吸收剂的碳酸化/煅烧循环分离CO2技术,也叫钙基循环技术,被认为是未来最具吸引力的燃煤电站尾气CO2捕集技术之一。但是,钙基循环技术也面临若干重要问题有待解决：普通钙基吸收剂在循环反应中的CO2吸收能力和碳酸化反应速率都会随着循环次数的增加而大幅衰减,并且烟气中存在的SO2和水蒸气会对钙基循环产生较大影响等等。本文对比研究了普通和改性钙基吸收剂的循环反应性能及它们微观结构在高温循环反应中的变化。发现普通微米级和纳米级钙基吸收剂在多次循环反应后的C02吸收性能趋于一致,提出采用溶胶凝胶法可以获取高性能的钙基吸收剂。采用溶胶凝胶法制备的改性钙基吸收剂具有颗粒细小、结构蓬松、C02吸收能力高、活性衰减系数低等特点,其多次循环后的CO2吸收能力是普通钙基吸收剂的3倍。采用微粒模型成功模拟了不同钙基吸收剂的化学反应控制阶段的反应动力学特征。考察了在S02和水蒸气存在的条件下,钙基吸收剂在循环反应中的硫酸化特性,研究了煅烧过程和碳酸化过程中S02浓度、O2浓度、水蒸气、反应温度和反应时间对天然石灰石和新型钙基吸收剂的CO2吸收能力的影响规律。提出了合理降低每次循环反应时间是一种有效减少钙基循环中S02对钙基吸收剂循环吸收CO2能力影响的方法。考察了不同特性的原子骨架物对复合钙基吸收剂的CO2吸收性能的影响,揭示了不同原子骨架物在钙基循环反应中的不同特性。通过对比了3种复合钙基吸收剂在CaO与添加物的摩尔比为10：1时的循环反应性能,发现复合吸收剂中原子骨架物的种类对复合钙基吸收剂的影响较大。在850℃的温和煅烧条件下,钙镁吸收剂的C02吸收能力最高,20次循环后为0.51gCO2/g吸收剂；在950℃的恶劣煅烧条件下,钙铝吸收剂的C02吸收能力最高,20次循环后为0.31gCO2/g吸收剂。考察了不同原子骨架物的质量分数影响复合钙基吸收剂性能的规律,当原子骨架物的质量分数为20-25%时,复合钙基吸收剂的性能最佳。在理想条件下,添加MgO的复合钙基吸收剂的衔环反应性能最优；在有S02和水蒸气存在的条件下,添加Ca12Al14O33的复合钙基吸收剂的循环反应性能最优。由于MgO的平均晶粒粒径比其他原子骨架物的平均晶粒粒径小,使得钙镁复合吸收剂的Co2吸收能力和SO2吸收能力最高,并且水蒸气对钙镁复合吸收剂的影响最大。分别采用两种方法制备了大颗粒钙基吸收剂,发现大颗粒的主要成分为CaO和Ca12Al14O33,其中,采用溶胶凝胶法制备的吸收剂粉末再造为颗粒的方法得到的大颗粒的性能优越。考察了制备条件对获取的大颗粒吸收剂的脆碎度的影响,发现大颗粒的机械强度会随着大颗粒中水泥的质量分数的增加而增加。