【摘 要】
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镧系配位聚合物（LnCPs）具有独特的磁性、发光性能和催化性能,除具有成分结构可调控,孔隙率高,比表面积大等优点之外,核苷酸类镧系配位聚合物还具有自适应包裹能力,能够很容易地包裹染料分子、纳米颗粒、蛋白质等客体材料。基于纳米酶种类丰富、稳定性高、能够大规模生产、可合理设计和修饰等优点,我们通过包裹纳米酶或者引入具有类酶活性的金属离子两种简便的方式合成具有类酶活性的多功能LnCPs,并结合目标物特异
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镧系配位聚合物（LnCPs）具有独特的磁性、发光性能和催化性能,除具有成分结构可调控,孔隙率高,比表面积大等优点之外,核苷酸类镧系配位聚合物还具有自适应包裹能力,能够很容易地包裹染料分子、纳米颗粒、蛋白质等客体材料。基于纳米酶种类丰富、稳定性高、能够大规模生产、可合理设计和修饰等优点,我们通过包裹纳米酶或者引入具有类酶活性的金属离子两种简便的方式合成具有类酶活性的多功能LnCPs,并结合目标物特异性调控纳米酶催化活性的策略,与催化氧化3,3,5,5-四甲基联苯胺（TMB）显色反应相结合,为多种目标物的检测提供一种简便的比色分析方法,主要工作如下:1、AMP-Ce4+ICPs:核苷酸配位增强Ce4+的类氧化酶活性及其比色检测Fe2+据报道,Ce4+具有类氧化酶活性,但其催化活性较差,且很难从体系中回收再利用。我们通过单磷酸腺苷（AMP）和Ce4+配位自组装合成了 AMP-Ce4+无限配位聚合物（infinite coordination polymers,ICPs）,与同浓度的 Ce4+相比,AMP-Ce4+ICPs具有明显增强的类氧化酶活性,且其非常容易在水中沉降,因此能够很容易地通过离心从反应体系中回收并重复使用,大大节约了经济成本。此外,AMP-Ce4+ICPs能催化无色的TMB氧化为蓝色的氧化TMB（TMBox）,当Fe2+存在时,AMP-Ce4+ICPs中的Ce4+与Fe2+发生氧化还原反应被还原为Ce3+,而Ce3+不具有类氧化酶活性,因此AMP-Ce4+ICPs类氧化酶活性受到抑制,基于此我们开发了一种简便的比色传感器实现了 Fe2+的选择性检测。2、Cu2O@GTP-Tb ICPs:增强Cu2O的类过氧化酶活性及其比色检测PPi据报道,Cu2O具有类过氧化物酶活性,且其类过氧化物酶活性与反应体系的pH值密切相关,通常在酸性条件下表现出较强的催化活性,在中性和碱性条件下Cu2O几乎没有催化活性,这严重地限制了它在生物体系中的直接应用。我们通过三磷酸鸟苷（GTP）与Tb3+配位自组装,并与Cu2O纳米酶复合,合成了Cu2O@GTP-Tb ICPs。与单纯的Cu2O相比,ICPs表面带有大量的负电荷,对带正电荷的显色底物TMB产生增强的亲和力,有利于TMB的吸附,从而使得ICPs表现出显著增强的类过氧化物酶活性。它能够在H2O2存在的条件下催化无色的TMB氧化为蓝色的TMBox,而当焦磷酸根离子（PPi）存在时,由于Cu与PPi之间较强的结合能力,ICPs的催化活性被选择性地抑制,基于此我们构筑了一个简便高效的比色传感器用于PPi的检测。3、基于双酶复合物Cu2O@GTP-Ce4+ICPs优异的类酶催化活性比色检测谷胱甘肽我们把第三章工作中合成ICPs的中心金属离子Tb3+替换为具有类氧化酶活性的Ce4+,得到了双酶复合物Cu2O@GTP-Ce4+ICPs,其兼具类氧化酶和类过氧化物酶活性。与Cu2O@GTP-Tb ICPs相比,Cu2O@GTP-Ce4+ICPs表现出更高的类酶催化活性,能够在H2O2存在的条件下催化无色的TMB氧化为蓝色的TMBox,并基于谷胱甘肽（GSH）对TMBox的褪色效应开发了一种简便的比色传感器实现了对GSH的选择性检测。
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