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灵活、可拉伸和可穿戴的人性化软电子设备因其可穿戴、舒适性、远程操作和及时反馈的综合特征,对满足现代电子设备的复杂性和多功能性起到了有重要作用。作为可穿戴设备的一个重要领域,将机械变形转换为电信号的可穿戴应变传感器可以直接安装在人体皮肤上进行人体活动监测和健康管理。为了满足对皮肤直接接触的安全性要求,绿色、环保、可持续的天然生物质材料纳米纤维素吸引了广泛的关注。由于其生物相容性,优异的机械性能和可修饰性,为绿色可穿戴应变传感器提供了可能。导电水凝胶（Electroconductive Hydrogels,ECHs）是一种具有高电导率的类似于生物组织的“软材料”,高度柔韧和优异的可拉伸等特性,可以与纳米纤维素共同成为绿色可穿戴应变传感器导体材料的理想选择。本文拟用TEMPO（2,2,6,6四甲基哌啶-1-氧基）氧化法制备TEMPO氧化纳米纤维素（TEMPO-oxidized cellulose nanofibers,TOCNs）。利用TOCNs均一稳定、可协助分散的能力,协助石墨烯（Graphene,GN）在水中的分散形成TOCNs-GN复合物。将TOCNs-GN复合物引入到聚丙烯酸（Polyacrylic acid,PAA）水凝胶中构建纳米增强的导电网络。同时提高PAA水凝胶的机械强度,起到了双重增强的作用。在TOCNs最佳配比的情况下,探索GN的合理加入量对于PAA水凝胶力学强度、导电性、自愈合性等性能的影响,并将其组装成绿色可穿戴应变传感器来监测人体运动。为了将传感器直接连接于皮肤,使表皮传感器的应用成为现实,加入经过合成硅酸锂镁纳米粘土（Laponite）氧化后的聚多巴胺（Polydopamine,PDA）赋予其自粘性。同时引入丙烯酰胺（Acrylamide,AM）单体制备双网络聚丙烯酸-聚丙烯酰胺（PAAAM）水凝胶,增强其自恢复和抗疲劳性能。研究不同含量的Laponite氧化PDA的程度对水凝胶应变传感器性能的影响。为保证极端环境下的正常使用,引入甘油（Glycerol,Gl）利用溶剂置换法制备抗冻、耐热和长期稳定的水凝胶,为绿色可穿戴应变传感器的多功能发展提供了更多可能。具体如下:（1）利用原位自由基聚合和金属-配体相互作用原理成功制备了可拉伸、自愈合和高强度的水凝胶应变传感器,该传感器是由PAA链通过物理和化学双重交联形成的,从而制备出具有优异机械性能的TOCNs-GN/PAA复合水凝胶。以绿色环保、可再生和可降解的漂白木浆纤维为原材料,用TEMPO氧化法制备得到TOCNs。纤维素的存在使GN在水凝胶溶液中显示出良好的分散性,在GN的含量为AA单体质量的0.7wt%时,水凝胶的综合性能最佳。同时,由于水凝胶内部氢键的增加,交联密度的提高,保持了其机械稳定性。当压缩应变为60%时,机械强度高达2.54 MPa,断裂伸长率为850%,电导率为2.75 S/m,自愈效率高达到96%。研究结果表明,此可拉伸、自愈合和高强度水凝胶应变传感器能够监测和检测各种人体运动和其他机械刺激,在人工智能、人体健康监测、电子皮肤和生物传感器等方面具有广泛的应用潜力。（2）研究通过加入AM构建双层网络骨架,同时引入经过纳米粘土Laponite氧化的PDA,赋予水凝胶应变传感器粘附性,增加其机械性能。制备TOCNs-GN/PAAAM-LP复合水凝胶。当Laponite占AA和AM单体总和的10wt%时,TOCNs-GN/PAAAM-LP复合水凝胶应变传感器性能最佳。当压缩应变为55%时,压缩强度可以到达3.34 MPa,并且具有优良的自恢复性能（60 min恢复效率为95.7%）。双层网络结构以及PDA的加入,使得水凝胶的拉伸韧性也有所提高,抗拉强度增加到120 k Pa,同时还具有优异的抗疲劳性能,进行10次循环,凝胶的能量耗散基本趋于稳定。粘附性主要来自于PDA提供的儿茶酚基团,对于不同的材料,其中玻璃的粘附强度最高到达23.8 k Pa,并且通过对于钢铁材料多次的粘附循环实验,粘附强度保持在19 k Pa。TOCNs-GN/PAAAM-LP水凝胶应变传感器具有良好的细胞相容性,可以直接用于人体皮肤进行人体运动监测。（3）研究在上述基础上引入Gl-水二元溶剂,利用溶剂置换法制备出极端环境下抗冻、耐热、长期稳定的TOCNs-GN/PAAAM-LP-Gl水凝胶应变传感器。Gl与水混合可以形成强氢键,在低温下抑制冰的形成并防止水在高温下蒸发。通过对不同含量Gl的TOCNsGN/PAAAM-LP-Gl水凝胶在不同时间进行重量记录。结果表明,当Gl体积占比为Gl-水溶液的50%时,在极端环境下抗冻耐热效果最佳,并且水凝胶保持原本的状态。由于Gl本身的粘性,增加了水凝胶的粘附强度。而且Gl-水在聚合物中引入非共价键相互作用,有效改善了机械性能。实验将经过Gl-水二元溶剂处理过后的有机凝胶和没有处理的水凝胶在各项性能进行对比,发现其断裂伸长率达到973.5%,抗拉强度约为110.3 k Pa,在压缩应变为55%时,抗压强度为2.64 MPa。基于TOCNs-GN/PAAAM-LP-Gl水凝胶的应变传感器可以实现15左右的高灵敏度,经过多次循环拉伸依然表现出传感稳定性和出色的机械耐久性。在弯曲、拉伸和按压等机械变形下具备了优异的应变敏感性和高灵敏度。由于其良好的生物相容性,应变传感器可进一步用于实时监测人体的大规模或微小运动,包括手臂关节的运动、手指的弯曲、写字或微笑、皱眉、吞咽等面部表情监测。因此,TOCNs-GN/PAAAMLP-Gl水凝胶应变传感器为多功能的抗冻、耐热水凝胶开辟了新的途径,开辟了许多未来的研究方向和应用领域。