基于二硒化钼增敏的表面等离激元共振葡萄糖传感器研究

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葡萄糖浓度的快速精确检测在临床诊断、药物研究和食品安全等领域具有重要的研究价值。尤其是体液(如:血液、尿液等)中的葡萄糖浓度失衡会导致糖尿病并引起酮症酸中毒、慢性肾衰竭等严重并发症,损害人的心脏、眼睛、肾脏等多个器官,威胁生命健康。因此,发展高性能的葡萄糖传感器具有十分重要的现实意义。基于表面等离激元共振(Surface plasmon resonance,SPR)原理的传感器具有样品无需标记、响应速度快以及抗电磁干扰等优势,已被广泛应用于生物传感领域。本文针对传统SPR葡萄糖传感器存在选择性差和灵敏度低的问题,提出了基于MoSe2增敏的SPR传感器,实现了低浓度葡萄糖分子的高灵敏度检测,主要研究工作如下:(1)基于有限元分析理论构建了金属表面等离激元耦合激发的物理模型,系统研究了SPR传感器的光谱传感特性。首先,建立了棱镜和光栅激发金属表面等离激元的物理模型,对比分析了不同激发方式的SPR传感特性,确定采用Kretschmann结构激发金属表面等离激元,开展后续实验研究。其次,仿真分析了MoSe2的灵敏度增强特性,结果表明,相比于纯金膜SPR传感器,灵敏度提升了26%。(2)提出通过在传感表面修饰MoSe2并进一步采用共价结合方式固定葡萄糖氧化酶(Glucose oxidase,GOD)的方法,设计并制备MoSe2/GOD-SPR传感器,实现葡萄糖分子高灵敏度检测。首先,搭建了基于棱镜耦合激发的SPR传感器测试系统,实验研究了MoSe2的灵敏度增强特性,获得了传感器的最高折射率灵敏度(2548.85 nm/RIU),相比于纯金膜SPR传感器灵敏度提升了36.69%。其次,制备了MoSe2/GOD-SPR传感器,通过优化葡萄糖氧化酶的浓度和结合时间,获得传感器的最高检测灵敏度(93.4 nm/(mg/m L)),实现了葡萄糖分子的选择性检测。最后,基于等温吸附方程构建MoSe2/GOD敏感膜对葡萄糖分子的等温吸附模型,计算得到传感器的检测极限为1.23μg/m L。(3)提出利用具有类似氧化酶活性的ZnO纳米材料替代葡萄糖氧化酶的方法,设计并制备MoSe2/ZnO-SPR传感器,实现葡萄糖分子非酶特异性检测。首先,实验研究了ZnO敏感膜对葡萄糖分子的检测能力。其次,制备了MoSe2/ZnO-SPR传感器,优化了MoSe2/ZnO敏感膜的厚度以及材料配比,获得传感器的最高检测灵敏度(72.17 nm/(mg/m L)),相比于ZnO-SPR传感器灵敏度提升了68.62%。然后,基于等温吸附方程构建了MoSe2/ZnO敏感膜对葡萄糖分子的等温吸附模型,计算得到传感器的检测极限为1.58μg/m L。最后,开展尿液样品回收实验,结果表明,MoSe2/ZnO-SPR传感器能够实现尿液样品中葡萄糖分子的检测。
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