风能、太阳能等间歇性可再生能源的利用和集成需要高效的能源存储系统,新能源汽车或电动汽车的兴起,以及柔性便携式电子器件的开发等,都大大促进了对能量密度高、循环寿命长、机械灵活性强的储能系统的要求。锂-硫电池因其具有较高的理论比容量（1675 m Ah/g）以及理论能量密度（2600 Wh/kg）,硫在自然界的储量丰富、无毒、环境友好等令人着迷的特性,有望成为下一代能量存储系统。然而,锂-硫电池活性物质硫及其放电产物的导电性差,充放电过程中电极材料的体积变化大,尤其是硫在充放电过程中产生的中间产物长链多硫化锂极易溶于电解液造成穿梭效应,严重限制了锂-硫电池的实际应用。研究者们开发了多孔碳、纳米金属、金属氧化物以及复合物等多种正极基体材料来容纳硫并吸附多硫化锂,从而抑制穿梭效应,进而更好地改善锂-硫电池的电化学性能。然而这些粉末材料需经过混合涂浆得到电极,其在充放电过程中容易产生阻抗增大甚至粉化等现象,因此如何获得结构稳定的自支撑电极,提高电极材料的整体性能是锂-硫电池走向应用亟待解决的问题。在本论文中,我们以含钴的沸石咪唑酯骨架结构材料（ZIF-67）为前驱体,其热解得到的钴-氮共掺杂碳材料为研究对象,将其与氧化石墨烯等材料复合,利用两种材料之间的弱相互作用力,制备柔性自支撑膜,进一步负载硫从而制得不含任何金属集流体和粘结剂的柔性锂-硫电池正极。通过设计不同的复合方式,我们发现氧化石墨烯（GO）对不同形式的ZIF-67衍生材料均有强烈的包裹作用,该柔性电极集成了石墨烯三维电子传输网络、ZIF-67衍生碳材料储硫、吸附多硫化物于一体,表现出良好的电化学性能。具体工作内容如下:1.片状ZIF-67为前驱体的钴-氮共掺杂碳复合柔性锂-硫电池正极我们使用室温下制备得到的ZIF-67颗粒为前驱体,将其与氧化石墨烯、碳纳米管分散液直接超声混合,并通过真空抽滤的方式得到柔性复合膜,进而通过高温热解、浸渍负硫,最终得到自支撑的钴-氮掺杂柔性锂-硫电池正极。通过SEM、TEM、XRD等表征系统地研究了制备过程各阶段的形貌和结构,发现ZIF-67与氧化石墨烯之间强烈的静电相互作用可以使复合膜中小颗粒均匀分布在导电网络之中,该正极材料在0.1 C（电流密度）下获得了1281 m Ah/g的初始比容量,并展示了较好的倍率性能。2.ZIF-67纳米颗粒的可控热解及其电化学性能研究为了进一步提高硫负载量,我们对热解后颗粒如何更好地保持ZIF-67的结构进行了探究。根据ZIF-67纳米颗粒的热失重曲线,我们设计了不同的热解途径和热解温度,并考察了其对热解颗粒样品的形貌、结构以及电化学性能的影响。我们从不同条件下热解颗粒的形貌（SEM、TEM）和结构（XRD、Raman）表征发现:分步升温热解不仅可以一定程度上缓解颗粒的高温形变,还可以保留碳材料的缺陷结构;而与之相对应的,分步升温热解的颗粒也表现出更高的初始比容量。最终发现三步升温至800℃热解得到的样品的比容量可高达1300 m Ah/g,并具有较为优异的倍率性能。3.钴基氮掺杂碳颗粒/石墨烯复合自支撑膜及性能测试我们将上一部分工作热解得到的具有优异倍率性能的钴基氮掺杂碳纳米颗粒加入到氧化石墨烯分散液中,再向其中加入碳纳米管用以增强体系的导电性。利用三者之间的弱相互作用,并通过简便快捷的超声混合、化学溶液法负硫、真空抽滤等过程,最终得到钴-氮共掺杂柔性自支撑硫正极材料。我们采用化学溶液法可以均匀地负载硫于基体材料之上,并使得整个薄膜具有61%的硫含量和2.0 mg/cm~2的面积负载量。我们将不同GO浓度条件下制备的自支撑薄膜进行一系列表征、电化学测试对比发现,当所用GO的浓度为1 mg/m L时,该材料获得了较高的初始比容量:1280 m Ah/g,且该自支撑膜电极表现出优异的循环稳定性能。