聚酰亚胺气凝胶的制备及性能研究

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聚酰亚胺(Polyimide,简称PI)气凝胶具有密度低、机械强度高、热稳定性好、隔热性能优异等特性,在航空航天、隔热绝热等领域有良好的应用前景。最初的PI气凝胶不借助交联剂而通过分子链之间的相互作用(自交联)形成凝胶网络,通过加热和化学脱水结合实现酰亚胺化。这样制备的聚酰亚胺具有较大的收缩率。后续的研究发现,通过加入交联剂,并以大大过量的醋酸酐和吡啶实现酰亚胺化而省去热酰胺化的步骤,可以有效地提高PI气凝胶的力学强度并降低其收缩率。受到上述研究结果的启发,本文在不加入交联剂的情况下采用以大大过量的醋酸酐和吡啶完成酰亚胺化和超临界二氧化碳干燥的技术途径,获得了一系列以不同单体制备的具有不同聚合度和理论密度的自交联PI气凝胶。通过SEM、氮气吸附测试、压缩力学测试和热线法对所获得的自交联PI气凝胶的微观形貌、孔特性、机械性能和导热性能进行了表征,讨论了单体种类和聚合度对其收缩率和力学性能的影响。将自交联PI气凝胶的性能与采用1,3,5-三氨基苯氧基苯(TAB)进行化学交联的PI气凝胶进行了对比,结果表明,自交联PI气凝胶力学性能稍逊于TAB交联的PI气凝胶,但却比TAB交联型的PI气凝胶具有更低的收缩率。石墨烯是近年来备受关注的用于制备树脂基复合材料的功能性纳米材料。本文以4,4,-二氨基二苯基醚(ODA)化学改性的氧化石墨烯(m-GO)为交联剂,4,4,-二氨基二苯基醚(ODA)和3,3,,4,4,-联苯四羧酸二酐(BPDA)为单体制备了PI/m-GO气凝胶。对PI/m-GO气凝胶进行了SEM、氮气吸附、力学测试和热导率测试,并讨论了m-GO对这些特性的影响。结果表明PI/m-GO气凝胶保持了高比表面积(>200m2.g-1)、介孔(平均孔径为12.8-18.3 nm)和低热导的特性;其比屈服强度和比杨氏模量均随m-GO含量的增加而逐渐提高,且当m-GO重量百分含量达到0.6%时优于1.8%TAB交联PI气凝胶。众所周知,SiO2气凝胶具有良好的隔热性能。为了降低PI气凝胶的热导率,制备了与二氧化硅复合的PI气凝胶。将CS硅油、ODA和BPDA溶解在N-甲基吡咯烷酮中,控制混合物的pH值使之先形成PI网络再形成SiO2相,最后经超临界二氧化碳干燥获得PI/SiO2复合气凝胶。对复合气凝胶的微观形貌、隔热性能、机械性能等进行了研究。结果表明,SiO2的加入可以明显的降低PI气凝胶的热导率,且当SiO2含量为30%达到最低。但随SiO2含量增大,SiO2会与PI发生相分离,使复合气凝胶变脆。
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