锂和钨改性MnOx/TiO2催化NH3-SCR反应性能研究

来源 :浙江工业大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:liongliong506
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
氨选择性催化还原氮氧化物(NH3-SCR)是一种广泛使用的有效的固定源氮氧化物控制技术。V2O5-WO3(MoO3)/TiO2则是该过程中使用的代表性催化剂,在中温段(300°C-400°C)有着优异的催化效率和抗SO2中毒性能。为满足工作温度要求,该催化剂要放置在除尘装置之前,但这就易使烟尘在催化剂表面沉积,导致催化剂失活。若催化剂在中低温段(<300°C)具有较好活性,就可将SCR催化剂安置在除尘装置和脱硫装置之后。为此,研究人员一直在努力寻找具有更低工作温度窗口的新NH3-SCR催化剂体系,包括单金属氧化物,复合金属氧化物以及分子筛负载金属催化剂等体系。而研究发现在相同的制备条件下,复合金属氧化物的催化活性常优于单金属氧化物催化剂。Li在催化剂制备过程中常作为电子助剂,同时其本身也是碱性金属,所以能调节催化剂的氧化还原性与表面酸性。本文先以Li与Mn,Fe和Co形成有固定晶型的LiMn2O4,LiCoO2与LiFeO2三种催化剂,考察各自的NH3-SCR催化活性,发现尖晶石型LiMn2O4表现很好的低温活性。而后,以MnO2为比较,通过不同方法引入Li形成LiMn2O4结构来改变催化剂表面性质,以调变锰氧化物的表面酸性与表面活性氧含量,减弱高温下NH3吸附和非选择性氧化,拓宽锰氧化物的工作温度窗口,增强催化剂的抗硫性,同时以高温固相反应法制得的LiMn2O4表现最好的活性。在以上研究的基础上,以Li与Mn的复合氧化物为活性组份,选择TiO2作为载体,制备催化剂LiMn2O4/TiO2、LiMnOx/TiO2和MnOx/TiO2,考察催化剂的SCR活性、抗碱金属中毒性和抗硫性等。研究发现Li与Mn形成的复合氧化物尖晶石型LiMn2O4相比较与无定形态LiMnOx和MnOx表现出较好的NH3-SCR活性,可能是由于在LiMn2O4中存在Li加速氧化还原对Mn3+-Mn4+的电子转移速率,使得催化剂LiMn2O4/TiO2表现出最好的催化活性。又由于尖晶石型的锰氧化物在液相中能对Li+具有较的选择性吸附,使得其他碱金属Na很难在催化剂表面稳定吸附,所以LiMn2O4/TiO2表现出较好的抗碱金属中毒性与再生性能。Li与SO2反应可能生成Li2SO4,而避免了形成MnSO4导致活性物种的流失,从而是催化剂发生不可逆性的部分失活,部分解释了催化剂LiMn2O4/TiO2的抗硫性好于MnOx/TiO2。W在SCR催化剂的制备中常起到稳定活性相以及提供额外的酸性位,而自身又有一定的高温(>350°C)活性,所以采用自蔓延高温法用W掺杂合成Ti0.95-xMnxW0.05O2-δ(x=0.05、0.1、0.15)系列催化剂。掺入W后使得Mn向表面富集,形成主要活性相MnWOx,同时催化剂的比表面积明显增加。Ti0.85Mn0.1W0.05O2-δ表现出最好的NH3-SCR活性,抗硫性也得到增强。
其他文献
黏性土流变特性研究是进行地基沉降计算及预测的前提,也对黏性土边坡稳定性以及地基承载力的计算有一定的影响。前人对黏性土流变特性已有大量的研究与分析,但因土样的区域性
鸡白痢是一种危害性极大的腹泻相关的疾病之一。目前我国控制鸡白痢的方法是根据全血平板抗原抗体凝集实验淘汰阳性鸡,进行种鸡群净化。然而,这种方法不仅耗费人力和物力高,
套管式相变蓄能地板作为一种新型供暖末端技术,其内部的相变蓄能材料具有蓄存太阳辐射热量的能力,为解决太阳能供暖过程中供求不匹配的问题提供了可能,促进了清洁供暖技术的
碳烟颗粒对人们赖以生存的环境以及身体健康存在很大的威胁,因此消除其污染迫在眉睫。催化燃烧是消除碳烟颗粒污染的有效方法,其核心是研制低成本,高活性的催化剂。本文针对
矮塔斜拉桥是一种组合体系桥梁,由于主梁刚度较大、斜拉索较坦,故成桥后活载大部分由主梁承担,斜拉索分担部分活载,因此确定结构的索梁活载分担比例成为设计矮塔斜拉桥的核心
“煤改气工程”是解决城市SO2、NOX和PM2.5等污染问题的重要举措。国家《重点区域大气污染防治“十二五”规划》要求到十二五末,京津冀、长三角、珠三角等区域燃气锅炉数量达
複句研究作為漢語語法研究中不可或缺的部分,需要通過專書研究的方法來探究其特點。而《容齋隨筆》作為宋代筆記的代表作,在文體和語言色彩上都有其獨到之處,它也可以為複句
高速永磁电机(high speed permanent magnet motor,HSPMM)具有效率高、功率密度高和动态响应速度快等优点,在高速加工中心、分子泵和飞轮储能等领域有着广阔的应用前景。但高
随着“一带一路”的不断推进,我国至2016年隧道总长度超过28000km,数量约29000座。隧道数量的剧增,给隧道安全检测带来了巨大的压力和挑战。为丰富隧道检测方式,降低人工检测劳动强度和危险性,提出一种适用于隧道检测的新型双轮足复合式串联机构的爬壁机器人。所设计的双轮足复合式串联机构可实现多种运动模式,不仅具备壁面快速移动能力,还具备交叉面过渡,跨越壁面障碍的能力,能应对隧道复杂的壁面环境,同
生物电芬顿技术(Bio-electro-Fenton,BEF)是一种新型的电芬顿技术(Electro-Fenton,EF)。BEF利用附着生长在阳极表面的电活性微生物为阴极氧气还原反应(ORR)提供电子,原位产生H2O2,