【摘 要】
：
随着绿色可再生能源的迅速发展,新型能源转换和储存装置引发了社会的广泛关注。而氧还原反应以及氧析出反应是新型能源系统如金属空气电池、燃料电池、电解水的关键反应,高催化活性双功能催化剂的制备成为优化新型能源系统重点。但现在已知的氧还原反应催化剂Pt,以及氧析出反应催化剂Ir,Ru等,具有成本高,储量少,难以大规模应用等问题。而且贵金属催化剂仅仅具有单一的催化活性,对于氧还原和氧析出的双功能催化活性的需
论文部分内容阅读
随着绿色可再生能源的迅速发展,新型能源转换和储存装置引发了社会的广泛关注。而氧还原反应以及氧析出反应是新型能源系统如金属空气电池、燃料电池、电解水的关键反应,高催化活性双功能催化剂的制备成为优化新型能源系统重点。但现在已知的氧还原反应催化剂Pt,以及氧析出反应催化剂Ir,Ru等,具有成本高,储量少,难以大规模应用等问题。而且贵金属催化剂仅仅具有单一的催化活性,对于氧还原和氧析出的双功能催化活性的需求无法满足。所以我们使用具有双功能催化活性的Co3O4以及具有多级孔结构的氮掺杂多孔碳复合从而制备双功能催化剂。主要内容如下:（1）通过双模板法将Co/Co3O4纳米颗粒包裹在氮掺杂大孔/介孔碳中,成功制备了一种新型双功能催化剂（Co/Co3O4/NPC）。此催化剂具有三维有序的大孔以及介孔的多级孔结构、高比表面积(982.4 m2·g-1)、大的孔体积(2.88 cm3·g-1)以及均匀包裹在碳壁的Co/Co3O4。经过电化学测试,催化剂具有优异的氧还原催化性能,氧还原半波电位为0.84 V,氧还原Tafel斜率为59.7 m V·dec.-1,转移电子数约为4。此催化剂还具有优异的氧析出催化性能,其10 m A·cm-2对应的电位为1.62 V,Tafel斜率为114.3m V·dec-1。通过计算,Co/Co3O4/NPC的△E为0.78 V,表明其具有优异的双催化活性。此外,催化剂在碱性溶液中显示出了远优于商业Pt/C以及商业Ir/C的氧还原以及氧析出反应的耐受性能。（2）使用原位包裹的策略,通过双模板法制备了一种Co/Co3O4纳米粒子包裹在三维有序氮掺杂介孔碳球的催化剂（Co/Co3O4/NMCS）。我们探索了Resol前驱液的浓度对于Co/Co3O4/NMCS有序碳球阵列形貌结构的影响。此外,我们还探索了不同纳米颗粒含量对Co/Co3O4/NMCS结构形貌以及电催化性能的影响。结果显示,随着纳米颗粒含量的增高,催化活性先升高后降低,其中Co/Co3O4/NMCS-2（纳米颗粒含量约为24 wt.%）显示出了多级孔结构（碳球之间的空隙以及介孔）、高比表面积(363.5m2·g-1)、大的孔体积(0.92 cm3·g-1)以及均匀包裹在碳球内的Co/Co3O4。经过电化学测试,Co/Co3O4/NMCS-2具有优异的氧还原催化性能,氧还原半波电位为0.84 V,Tafel斜率为47.3 m V·dec.-1,转移电子数为4。此催化剂还具有优异的氧析出催化性能,其10 m A·cm-2对应的电位为1.64 V,Tafel斜率为76.1 m V·dec.-1。通过计算,Co/Co3O4/NMCS-2的过电位为0.80 V,显示出了优异的双催化性能。不仅如此,此催化剂在碱性溶液中还具有远优于商业Pt/C以及商业Ir/C的氧还原反应以及氧析出反应耐受性能。本文使用原位合成的策略,通过双模板法制备出Co/Co3O4纳米颗粒包裹在不同结构的氮掺杂多级孔碳中。这种类型的催化剂具有优异的双功能催化活性,这主要归因于分散均匀Co/Co3O4纳米粒子以及碳材料独特的多级孔结构。前者能够提供催化活性位点,后者能够缩短分子的传输距离,不仅如此,氮掺杂能够进一步的提供活性位点。而使用紧密排列的介孔碳球替代大孔/介孔碳作为载体,可以进一步提高机械稳定性以及振实密度,从而负载更多的纳米颗粒,催化活性及耐受性得到进一步提高。
其他文献
随着电磁干扰给电子系统造成的不良影响日益严重,传统的防护方法已经难以保护电子系统。借鉴生物体神经系统调节下自适应抗扰的优势,采取新思路进行抗电磁干扰方面的研究,对提高电子系统的可靠性具有重要意义。目前基于软件实现脉冲神经网络处理速度慢,所需时间长且计算机体积较大,而FPGA具有并行程度高,实时性好以及体积小的优点。因此,本文在电磁仿生防护的背景下,基于FPGA实现了Izhikevich神经元模型和
“十三五”计划以来,资源节约和节能减排型交通的建设越来越受到重视,沥青路面维修养护过程中产生的废旧沥青材料的应用也变得更加广泛。当前对厂拌热再生沥青混合料的研究中,仍存在较多问题,如旧料掺配率低,混合料路用性能较差等。我国当前沥青路面再生规范中以新旧沥青完全融混为假设,实际上当旧料掺量较高时,新旧沥青并非完全融混状态。因此研究旧料掺量对混合料路用性能及新旧沥青融混状态的影响对提高旧料掺量及混合料的
3D打印（也称为增材制造）正迅速发展成为生产复杂构件的新型技术。目前3D打印存在精度与效率间的矛盾,构件必须通过后续加工处理来保证精度。研究学者们尝试采用喷砂,机加工,酸蚀,电抛光或电化学抛光等后处理方法改善表面质量。然而这些后处理方法存在的灵活性差和加工效率低等缺陷限制了它们的工程应用。因此,探索3D打印构件的后续减材加工方法非常重要。纳秒激光加工在金属材料的加工效率、加工成本等方面表现出很大优
细胞的生理状态与生物体的健康水平息息相关,当生物体发生病变时,细胞的生理状态也会随之改变。细胞的力学性能是细胞生理状态的一个重要指标。随着科技水平的提高,细胞力学性能的检测手段也日新月异。原子力显微镜（AFM）因其纳米级的空间分辨率、皮牛级的力灵敏度以及样品制作的简便性等特点,逐渐成为细胞力学性能检测的重要手段。本论文采用实时力谱显微镜技术对两种肿瘤细胞（胰腺癌、乳腺癌）的形貌以及力学性能进行了测
NiCr-Cr3C2涂层是一种性能优异的耐高温、耐磨损涂层,其常用的制备方法为等离子喷涂,但由此制备的涂层缺陷较多,并且界面结合强度低,涂层易失效而导致其所具备的优异性能得不到充分发挥。因此,探究合理有效的方法以解决上述问题具有现实意义。本文采用等离子喷涂在45钢基体上制备NiCr-Cr3C2喷涂层,随后对其进行了钨极氩弧（TIG）重熔处理。主要研究NiCr-Cr3C2喷涂层和重熔层的组织结构、力
随着我国城镇化进程的不断发展,城市建筑垃圾也在源源不断地产生,若不对这些建筑垃圾进行进一步的处理和再生利用,将产生大量的污染问题。利用建筑废弃物进行再生集料的制备,并将其利用至海绵城市的建设环节当中,不仅提供了建筑垃圾的一种新用途,缩减建筑垃圾的清运、填埋所带来的经济与环境成本,而且能够在节省天然资源的前提下推动海绵城市的建设,具有极为重要的社会、环保以及经济意义。为此,选择建筑垃圾制成的再生集料
随着金属矿山向大型半自磨机流程的改变,大规格磨球的需求量随之加大,其综合性能越来越受到矿山客户的重视。深入研究磨球钢的组织转变,并以此为基础,开发适于大型半自磨机工况条件的大规格磨球产品,对于提高磨球生产企业的经济效益具有重要意义。本文利用Formaster-II全自动相变膨胀仪测定10种磨球试验钢的马氏体转变临界冷却速度,建立了试验钢马氏体相变临界冷却速度与化学成分之间的数学表达式,并利用实验数
铌酸锂基光子生物芯片集生物培养和输运功能于一体,可快速、高效地实现对单细胞的操控、分类和检测分析。利用光波对含有微气泡、微颗粒等生物组分的混合生化微液滴进行非接触输运、导向和分离,即铌酸锂微液滴光操控,是铌酸锂基光子生物芯片所必须集成的一项基本功能。然而,现阶段该功能的集成化技术还不十分成熟:基于铌酸锂衬底的PDMS微通道光刻、模塑和键合工艺有待优化;PDMS微通道内混合相流体中微气泡的光操控分离
群桩在液化土体中横向动力响应规律一直是岩土工程抗震领域关注的问题,不同地震动强度作用下饱和砂土中群桩横向动力响应特性及桩-土动力相互作用规律有待于进行深入的研究。本文通过开展小型电磁式振动台试验,采用FLAC3D建立非液化土和不同厚度饱和砂土中直群桩与斜群桩三维动力计算模型,并将试验结果与数值分析结果进行对比研究,以此开展对于群桩横向动力响应特性的研究。在此基础上,进一步分析桩-土动力相互作用P-