金属/聚合物复合催化纤维制备及催化还原水中亚硝基胺的研究

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存在于环境水体中的亚硝基二甲胺(NDMA)污染物具有强致癌性,其在水体中浓度低、难降解,难以采用传统水处理技术进行处理。鉴于其强致癌性,有必要研究其催化还原方法。   本论文研究了一种能简便、快速、准确测定水体中痕量NDMA的高效液相色谱方法。实验发现选择甲醇-水体系作为流动相,当甲醇∶水=5∶95(体积比),流速1.0mL/min,色谱柱温度30℃时为最优的色谱测试条件。在最优色谱条件下,高效液相色谱法对NDMA检测的精密度≤1.67%;检出限为24.24-32.64ng/L;加标回收率为103.04%。   实验中以聚丙烯(PP)纤维为基体材料,首先通过紫外辐射接枝的方法获得带羧基基团的PP-g-AA功能纤维,再通过配位的方法将Fe3+固定在纤维表面,通过还原法得到Fe0,然后在Fe表面沉积金属Pd,制备含有Pd/Fe双金属复合催化纤维。利用制备的复合催化纤维对水中痕量有机污染物——N-亚硝基二甲胺(NDMA)进行催化还原降解,探讨了不同的制备条件和水体环境条件对NDMA催化还原的影响。   研究中利用红外光谱分析,可以看到通过紫外光辐照接枝制各PP-g-AA功能纤维具有羧基基团;X-射线光电子能谱分析证明通过本实验方法,可以将丙烯酸(AA)单体接枝到PP纤维表面形成聚丙烯酸功能单元,通过聚丙烯酸中羧基的配位将Fe3+固定在纤维表面,最终获得的双金属价态为零价;通过场发射扫描电子显微镜可以清晰的看到钯、铁双金属颗粒均匀固定于纤维表面,形成以铁为中心,钯沉积于表面的形态。X-射线衍射谱图表明Fe和Pd成功负载于纤维表面,反映出Pd的沉积是将Fe置换的结果。ICP-AES分析证明采用调整AA基团的接枝量的方法可以调控纤维上负载的双金属的含量。   将制备的复合催化纤维用于痕量NDMA的还原降解过程,发现紫外辐照接枝过程中AA单体浓度为20%时,NDMA的降解率达到最高,可达69%以上;NDMA初始浓度和溶液pH的变化对NDMA的催化降解没有显著影响;NDMA的去除速率随着温度的升高而加快;溶液中CO32-和NO3-的存在显著抑制NDMA的降解,SO42-、HCO3-和腐殖酸的存在对NDMA的降解影响较小。
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