近年来,有机-无机杂化钙钛矿材料以其优异的光电性能,成为新一代光伏材料的新贵。单结钙钛矿太阳电池效率已经发展到认证效率的24.2%,接近其理论极限。因此,为了进一步突破效率的瓶颈,需要一种新的器件结构（叠层钙钛矿太阳电池）来实现。叠层电池一般是由一个宽带隙的顶电池和一个窄带隙的底电池组成,其中,宽带隙钙钛矿太阳电池的性能已经获得了长足的发展,而窄带隙钙钛矿太阳电池由于含有极易被氧化的锡元素,发展较为滞后。本论文主要围绕窄带隙钙钛矿太阳电池的薄膜形貌和界面调控来展开,并最终实现高性能的窄带隙钙钛矿太阳电池。薄膜形貌是影响钙钛矿太阳电池器件性能至关重要的因素,而窄带隙钙钛矿因含有锡元素,薄膜形貌难以控制。在器件界面方面,由于窄带隙钙钛矿的能级与经典的铅基钙钛矿的能级不完全一致,因此需要对界面能级进行调控,实现器件整体能级结构的匹配以及界面特性的改善,以提高窄带隙钙钛矿太阳电池的器件性能。本论文的主要工作分为以下三部分:在第三章中,我们主要围绕真空辅助加热退火工艺可以改善钙钛矿的薄膜形貌,提高钙钛矿太阳电池的器件性能展开研究。我们通过对比真空条件与氮气环境下加热形成的钙钛矿薄膜发现,真空辅助加热可以提高钙钛矿薄膜的结晶性和覆盖率。同时,真空辅助加热工艺可以加快钙钛矿薄膜中MACl的抽取速率,从而减少钙钛矿薄膜中针孔的形成,降低器件的漏电流。结合X射线衍射,扫描电子显微镜,能量色散光谱和能量偏转光谱等表征技术,我们阐述了真空辅助加热工艺对钙钛矿形貌和结晶的影响。基于这种加热退火工艺,我们成功制备了一种高效的窄带隙CH₃NH₃Sn_0.5Pb_0.5I_x Cl_3-x钙钛矿太阳电池,其能量转换效率达到12.3%,并且具有更好的器件重现性和稳定性。我们将这种器件性能的提高归功于良好的薄膜形貌和较高的结晶度,可以抑制器件中电荷复合,并提高器件的电荷抽取性能。这种简单有效的成膜工艺的研发可以促进窄带隙钙钛矿太阳电池的进一步发展。在第四章中,我们在正装结构的基础上,通过对电子传输层的修饰,成功制备了一种高效的窄带隙钙钛矿太阳能电池,其器件能量转换效率为13.8%。现阶段绝大多数已报道的窄带隙钙钛矿太阳电池都基于倒装结构制备,而基于正装结构的窄带隙钙钛矿太阳电池极少被人研究,我们的工作为制备高效的正装结构窄带隙钙钛矿太阳能电池提供了新思路。我们认为基于正装结构的窄带隙钙钛矿太阳电池性能较差的主要原因之一是V_oc损失较大,而我们的研究结果证明利用具有阶梯式能级结构的多电子传输层(即ZnO/SnO₂/C₆₀-SAM)是一种有效的减少器件V_oc损失的方法。首先,在能级方面,C₆₀-SAM修饰可以将SnO₂的导带由-4.5 eV上调至-4.1 eV,减小了SnO₂与钙钛矿导带之间的势垒,从而降低了能量损失。此外,加入ZnO可以进一步降低ITO与SnO₂/C₆₀-SAM之间的能量势垒,减少电荷在传输过程中的能量损失。这种具有阶梯式能级的多电子传输层为电子从钙钛矿到阴极的传输提供了一个平滑的通道,促进了电子的快速抽取。其次,在抑制复合方面,C₆₀-SAM钝化了SnO₂表面缺陷,从而降低了界面处的陷阱辅助复合。最后,具有阶梯式能级的多电子传输层能够在空间上分离电子和空穴,进一步抑制了界面复合。综合上述三种作用,具有阶梯式能级的多电子传输层的应用可以使得正装窄带隙钙钛矿太阳电池具有较小的V_oc损失。在第五章中,我们主要研究了倒装结构窄带隙钙钛矿太阳电池中银电极扩散会降低钙钛矿太阳电池开路电压的问题。我们发现金属银在蒸镀过程中会向钙钛矿层扩散,单纯的PC₆₁BM作为电子传输层时无法抑制这种现象的发生,从而导致器件中严重的开路电压损失。为了解决这一问题,我们在PC₆₁BM层和银电极之间加了一层薄的ZnO来抑制银的扩散,降低银扩散带来的负面影响。通过研究发现,扩散至钙钛矿层的银是以金属纳米颗粒的形式存在,并且我们认为银的扩散会给钙钛矿薄膜带来两个主要变化:首先,金属银的功函数比钙钛矿的导带更深,可能会使得电子从钙钛矿向银转移,从而捕获电子,这使得银纳米颗粒表现为电子陷阱,因此增加了整个钙钛矿层的电子陷阱密度。其次,银纳米颗粒进入钙钛矿层后,钙钛矿层的导带和价带均发生了改变。钙钛矿价带的下移可以增大钙钛矿与PEDOT:PSS层之间的能级势垒,使器件在该界面上存在较大的能量损失。这两个方面都会对整个器件的开路电压造成较大损失,因此以PC₆₁BM作为ETL制备的钙钛矿器件的能量转换效率较低（11.0%）,并且V_oc损失高达0.6 V。而在PC₆₁BM层和Ag电极之间加入一层ZnO,有效地抑制了Ag向钙钛矿层的扩散后,其能量转换效率达到18.1%,V_oc损失为0.40 V,是目前文献报道的窄带隙钙钛矿太阳电池的最佳成果之一。