贵金属及其复合纳米粒子合成、表征和催化性质研究

来源 :苏州大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:sunleilong
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
本论文设计了一种简单有效无需表面活性剂的水相合成方法,制备出不同形貌的Au纳米粒子及其复合了其他贵金属的纳米结构,利用SEM、TEM、XRD和UV-Vis等表征了这些纳米粒子的尺寸、形貌及其光谱性质,分析了不同形状Au纳米颗粒的形成机理。并研究了贵金属纳米粒子及其复合材料的催化性能。具体内容如下:  一、我们以柠檬酸三钠包覆的粒径15 nm Au粒子作为晶种,在盐酸羟胺存在的水溶液体系中,采用种子生长法合成了大尺寸的球形金纳米粒子,通过调节氯金酸金源的加入量可以很容易的控制粒子的不同尺寸。在此温和条件下合成的金纳米粒子粒径非常均一,为下一步各向异性的枝端生长提供必要条件。之后,我们以合成的不同尺寸的球形Au纳米粒子作为晶种,在盐酸羟胺存在的水溶液体系中,辅助柠檬酸三钠调节pH合成了刺状Au纳米粒子。通过调节氯金酸金源的加入量可以很容易的控制刺的不同长度。实验结果表明,除氯金酸的用量是决定产物最终形状的主要因素之外,柠檬酸三钠用量对产物的形状也具有直接的影响。以上述合成的刺形金纳米粒子作为催化剂,以硼氢化钠为还原剂,以对硝基苯胺和对硝基苯硫酚作为反应物,检测该催化剂的催化活性。研究表明,相同条件下长刺、中刺的纳米金颗粒较短刺、球形的纳米金的催化性能更好。结合拉曼光谱可以看出长刺和中刺的纳米金催化剂在催化过程中表现出短刺球形金纳米催化剂所没有的催化选择性和专一性,并结合DFT理论计算结果发现不同形貌的金纳米粒子催化现象的差异是由于内在的表面结构不同所造成结果,很好的解释了结构因素在催化过程中发挥的重大作用。  二、用上一步合成的刺形纳米金作为载体,以抗坏血酸作为还原剂,在水溶液中合成了尺寸较大,具有不同形貌的Au-Pt双金属复合纳米颗粒。刺形金纳米颗粒具有较大的比表面积和丰富的台阶面作为活性位点,作为载体包覆上铂之后具有较强的催化活性。Pt在刺形金纳米颗粒上的包覆呈现从岛状不连续分布到层状连续分布的显著形貌差异。用包覆了不同量Pt的Pt/Au纳米粒子作为催化剂,检测其对于甲醇氧化的电催化性能,并通过催化性能的差异得出不同包覆程度下粒子结构对催化的显著影响,最终找到贵金属材料消耗最少、催化性能最好的催化剂合成条件,这种催化剂的制备对新型阳极催化剂的研究做出了很大的贡献,同时也让我们看到了Au-Pt复合不连续包覆催化剂在直接甲醇燃料电池中广阔的应用前景。  三、用种子生长法合成了较大尺寸的球形金纳米粒子,以抗坏血酸作为还原剂,在水溶液中合成了具有不同形貌的球形Au-Pt双金属复合纳米颗粒。球形金纳米颗粒比表面积较刺形金较小,但稳定性非常好,作为载体包覆上铂后也具有较强的催化活性。Pt在球形金纳米颗粒上的包覆呈现从岛状不连续分布到层状连续分布的显著形貌差异。我们用包覆了不同量Pt的Pt/Au球形纳米粒子作为催化剂,检测其对于甲醇氧化的电催化性能,并通过催化性能的差异得出不同包覆程度下粒子结构对催化的显著影响,最终找到贵金属材料消耗小、催化性能好的纳米粒子,在优化合成条件的基础上进一步拓展了其应用前景。
其他文献
期刊
期刊
新年伊始,诚志股份(000990.SZ)的减持计划引发市场关注.rn2019年最后一个交易日收盘后,诚志股份发布公告称,公司第三大股东北京华清创业科技有限公司(下称“华清创业”)计划
期刊
半集中式处理系统主张污水分类收集、处理,强调水、营养物质和能源的良性循环。灰水具有污染程度低、量多的优势,对其单独处理后回用,可取得很好的环境效益和经济效益。 本文
数字经济的核心是互联网技术,过去十几年是互联网技术独领风骚的年代,2009年,全球上市公司市值排名前10仅有微软1家属于互联网公司,而在刚结束的2019年,全球市值排名前10中的
期刊
电磁脉冲渐进成形是电磁成形技术和渐进成形技术相结合而产生的新型成形方法。因其具有成形效率高、表面质量好、回弹小、成形过程可控等众多优点,所以具有较好的发展前景。
水土流失是一种累进性或渐变性的地质灾害,是非常重要的生态环境问题。土壤抗冲性是最能体现出区域水土流失过程和规律的指示指标之一。土壤抗冲性是土壤抵抗径流对其机械破
近几年,石墨烯-金属氧化物纳米复合材料引起了越来越多的关注。在这些石墨烯-金属氧化物复合材料中,锰氧化物因其在能源储存和催化应用方面具有突出的电化学性能,从而引起广泛的
氧化锆质定径水口在使用过程中易出现炸裂、堵塞、脱落、内径变化太快及不满足长时间浇铸等问题,定径水口的使用寿命直接关系到中间包的使用寿命,因此研制出一种扩径慢、使用
第十五届中国(深圳)国际品牌服装服饰交易会上,中国男装设计交易中心在为期三天的展会期间迎来了近百位专业客户参观,其中数十位客户表示对中心参展的产品以及平台抱有浓厚的