【摘 要】
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目前,室内甲醛(由家具、地板、墙漆释放)污染已引起广泛关注,光催化是消除甲醛最有效的方法之一。纳米多孔钴基ZIF-67金属有机框架(ZIF-67)是一种很有应用前景的金属有机框架(MOFs)光催化剂,通过对其进行热氧化改性、与氨基化石墨烯量子点复合和负载在纳米纤维素气凝胶上,能克服其可见光吸收范围小、光生载流子复合率高、易聚集的缺点。本研究为构建广谱响应的、电荷分离性能优异的、易回收的MOFs基光
【基金项目】
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国家自然科学基金; 福建农林大学创新基金;
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目前,室内甲醛(由家具、地板、墙漆释放)污染已引起广泛关注,光催化是消除甲醛最有效的方法之一。纳米多孔钴基ZIF-67金属有机框架(ZIF-67)是一种很有应用前景的金属有机框架(MOFs)光催化剂,通过对其进行热氧化改性、与氨基化石墨烯量子点复合和负载在纳米纤维素气凝胶上,能克服其可见光吸收范围小、光生载流子复合率高、易聚集的缺点。本研究为构建广谱响应的、电荷分离性能优异的、易回收的MOFs基光催化剂用以高效去除室内甲醛气体提供了可行的方法。(1)通过低温热处理对ZIF-67进行改性,制备新型的MOFs基光催化剂(ZIF-67-F),研究ZIF-67-F的光催化活性及其降解甲醛气体性能。研究结果表明:热改性将ZIF-67有机配体中的-N=C-键氧化为-N=C=O基团,从而使ZIF-67有限光吸收(200~310nm和500~620nm)扩展到的紫外可见光区域(200nm~780nm)的广泛吸收。ZIF-67上官能团(-CH3)的解离产生空腔改善了多孔ZIF-67-F材料的表面积,ZIF-67-F3的比表面积达到1574.85 m~2/g。此外,所制备的ZIF-67-F3具有优异的可见光激发和吸附性能,对甲醛气体的降解率为87.8%,还具有良好的稳定性和可重复使用性。(2)通过自组装合成氨基化石墨烯量子点/ZIF-67复合物(NCQDs@ZIF-67),研究NCQDs@ZIF-67的光催化活性及其降解甲醛气体性能。研究结果表明,与氨基化石墨烯量子点(NGQDs)复合构建异质结,会引入大量缺陷,使禁带宽度从1.99e V降低为1.89 e V;光吸收边大幅度红移(延伸至800nm),并且吸光度显著增强;电荷分离性能大幅度提高,光电流为0.76μA/cm~2,约自组装前的2.5倍。此外,NCQDs@ZIF-67具有优异的可见光激发和电荷分离性能,对甲醛气体的降解率高达94.5%,且具有良好的稳定性和可重复使用性。(3)通过冷冻干燥制备纳米纤维素气凝胶(NCA),在NCA的三维网络结构中引入合成的ZIF-67-F3和NGQDs@ZIF-67光催化剂,制备复合纳米纤维素气凝胶(ZIF-67-F3@NCA和NGQDs/ZIF-67@NCA),研究复合气凝胶的光催化活性及降解甲醛气体性能。研究结果表明,光催化剂通过氢键作用与NCA结合,且在NCA中分布均匀;ZIF-67-F3@NCA和NGQDs/ZIF-67@NCA在对甲醛的降解率分别达到93.8%和95.8%,较负载之前分别提高6%和1.3%;两种复合气凝胶对甲醛的吸附能力有极大提升,吸附率达到50%,远高于负载之前的37.5%和40.8%,且均具有优良的可回收性。
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