适于丙烯酸甲酯流化床工艺的VPO/γ-Al2O3催化剂研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:dalianmaowh
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
本论文针对醋酸甲酯与甲醛合成丙烯酸甲酯的技术路线,开发了 VPO/γ-Al2O3催化剂,通过载体筛选、活性组分负载方式、负载量及载体改性的研究获得了优化的催化剂,同时研究了催化剂的活性规律。主要研究内容及结果如下:(1)筛选了六种载体y-Al2O3、Nb2O5、Sb2O3、ZrO2、TiO2,对六种催化剂的反应活性进行了评价,获得了优化的载体γ-Al2O3。通过对催化剂进行物理化学表征,获得了不同载体下催化剂结构、晶相、稳定性及酸碱性等信息,得出了载体影响VPO活性相性质的结论,其中酸碱性是影响催化剂反应活性的重要因素。(2)设计了两种前驱体负载方式,一种为原位生成,另一种为沉淀沉积,对两种方式所得催化剂的活性进行了比较,其中在γ-Al203表面原位生成的催化剂活性相晶粒较小,物相分散均匀且活性较高,从而确定了原位合成VPO相的制备方法。通过改变活性组分负载量并对其进行活性评价,得到了优化的负载量为15 wt%,甲醛转化率为35%,目标产物收率为33%。借助BET、XRD、TPD等表征手段,获得了催化剂表面结构、结晶物相、晶粒大小及酸碱性等信息。(3)通过对载体作用的研究,设计了一种磷酸改性载体的方法来改善活性相性质。借助于表征分析,获得了改性后催化剂性质的信息,磷酸扩大了 y-Al203孔道,增加了活性相的实际负载量,载体改性增强了催化剂表面P-OH的吸收峰,改变了催化剂酸性分布,使中性酸占据主导地位。催化剂活性在磷酸浓度为2.0 mol/L时最高,甲醛转化率达到42%,丙烯酸甲酯收率为39%。(4)优化了醋酸甲酯与甲醛的反应温度及进料比,获得优化的反应温度为623 K,优化酯醛比5:1,对催化剂失活原因及再生性能进行了考察,结果表明积碳使催化剂活性下降,使用寿命为60h,空气活化后可重复使用。考察了催化剂的耐磨性能,获得了可进行流化床应用的数据支撑。
其他文献
文章从营销的角度对客户关系管理进行了探索,研究了网络经济时代客户关系管理的重要性,提出了网络营销组合的 5C 模式,对企业如何实施客户关系管理提出了相关建议。
列宁与卢森堡都赞同以革命的方式实现社会主义,但是二者在谁能够主导和推动社会主义革命的问题上存在明显的分歧。列宁主张,社会主义革命必须处在无产阶级政党的领导之下,只
设施栽培是我国蔬菜生产的重要方式之一.设施菜地土壤高温、高湿、持续且大量施肥等特点,可能改变土壤氮素周转及N2O排放.寿光是我国重要的蔬菜生产基地之一.然而,鲜有研究关
以黑米为原料,研究黑米蛋白提取工艺的优化。采用"碱提酸沉"法,研究了提取液pH值、温度、搅拌速度、料液比、提取时间、及粒径大小等对黑米蛋白提取率的影响。在单因素试验的
<正>《中小学数学》(小学版)2012年第5期王朝兵的《"比"只能表示单位相同的两个量之间的关系吗》一文就2011年7、8期合刊李社林的《关于"比和比的应用"的一点看法》中有关"比
目的:探讨泌尿外科围手术期健康教育单在临床护理工作中的应用效果。方法:某院泌尿外科自2012年10月开始应用围手术期健康教育单,由责任护士对泌尿外科术前患者及患者家属进
本文对大杜鹃在南四湖的生态习性进行了观察。提出了该鸟的活动分布规律、求偶交配、占巢产卵育雏、幼鸟量度、食性和迁徙日期等。
目的:采用中药治疗痛风,探讨分析其疗效以及不良反应状况。方法我院选取就诊的82例痛风患者为观察对象,使用随机分组法将患者分为2组,对比两组患者的临床疗效以及不良反应。
针对路基试验段地基处理情况,对CFG桩和PHC管桩在工程特性、工程进度、质量安全、环保及文明施工上进行了综合对比分析,为路基工程的后续设计和施工提供了工艺参数和施工经验。
<正>大老板自己开着"大奔",自己所在的建筑或者物流公司却用着最糟糕的卡车。罗伯特兴奋地看到,这种状况正在改变德国人罗伯特(Robert Frederic kVeit)拜访中国客户时,常常看