论文部分内容阅读
SBA-15具有规整的孔道结构、比表面积大、热稳定性强等特点。本课题以SBA-15为载体进行表面改性的研究,制备了M-SBA-15、AuM-SBA-15和Au-SBA-15系列催化剂,并将其应用于CO催化氧化反应中。以金属硝酸盐为前驱物种,用原位均匀沉淀法对介孔材料进行了修饰,将Ni、Cu、Ag和Mn负载到SBA-15表面,用氮气吸脱附（N2 adsorption-desorption）和电感耦合等离子体发射光谱（ICP）对材料进行了表征。以改性后的SBA-15为载体,氯金酸为前驱物,原位还原法制备金理论负载量（质量分数）为2%的AuM-SBA-15催化剂（M=Ni、Mn、Cu和Ag）。以氮气吸脱附（N2adsorption-desorption）、电感耦合等离子体发射光谱（ICP）和X射线衍射（XRD）对样品进行了表征。考察了金催化剂在CO催化氧化反应中的催化性能。结果表明,金属氧化物和金纳米颗粒均匀的分布在SBA-15孔道内部,Ni-SBA-15、Mn-SBA-15和Cu-SBA-15均未表现出低温活性,Ag-SBA-15呈现出较好的低温活性、重复性和抗高温烧结性能。负载金后,样品的催化性能得到不同程度的提升,AuAg-SBA-15催化性能提升不明显AuNi-SBA-15、AuMn-SBA-15和AuCu-SBA-15催化性能提升显著,但由于金与载体相互作用较弱,导致高温评价过程中金颗粒的团聚烧结,从而致使第二循环对CO催化转化活性下降。以SBA-15为载体,采用沉积沉淀法制备了金催化剂,研究了不同预处理条件对催化剂表面状态的影响,考察了催化剂的CO催化氧化性能。以高分辨率透射电子显微镜（HR-TEM）、氮气吸脱附（N2 adsorption-desorption）、X射线衍射（XRD）、紫外可见漫反射吸收光谱（UV-vis DRS）、X射线光电子能谱（XPS）和电感耦合等离子体发射光谱（ICP）等表征手段对催化剂的结构和表面性质进行了研究。预处理后,金以纳米颗粒的形式高度分散在SBA-15孔道内部,SBA-15的限域作用抑制了还原、焙烧和评价过程中金颗粒的团聚。HR-TEM、XRD、XPS和活性评价研究表明,不同的预处理方式所造成的金颗粒大小差异显著影响催化性能。经还原-焙烧处理的催化剂热稳定性较好,样品具有优异的常温和高温催化活性,同时具有优异的抗高温烧结性能和良好的循环稳定性。