论文部分内容阅读
硫化铅(PbS)具有较大的激子玻尔半径(18nm)和较小的禁带宽度(0.4eV),通过量子限域效应可使其禁带宽度在0.4-2.0eV之间连续可调,能对600nm-3000nm范围内的光实现高效吸收。基于PbS量子点的光电导型光电探测器具有制备成本低、性能优良、可与不同基底集成等优势,是当前量子点及其应用研究的热点。目前PbS量子点光电探测器的相关研究主要侧重于器件响应度的提高,对复合型薄膜器件和暗电流特性的研究较少。本文以器件物理为指导,从材料体系和器件结构方面进行创新,通过引入金属、半导体纳米晶与PbS量子点构建复合材料,利用其具有灵活可调的光电特性以形成协同效应,在提高光电流的同时降低暗电流,最终制备出增强型PbS量子点光电探测器,并在石头纸上制备柔性光电探测器。针对传统的乙二硫醇(EDT)、对苯二硫醇(BDT)钝化PbS量子点时造成其光响应速度变慢的问题,本文选用3-巯基丙酸(MPA)和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)与EDT进行对比,研究了三种基团钝化对PbS量子点光电性能的影响,结果表明光电性能与缺陷深度有关,三种基团钝化PbS量子点的缺陷深度关系为CTAB<MPA<EDTo对比分析器件性能可知,CTAB钝化处理的PbS量子点光电探测器综合性能最优,最优的归一化比探测率(D*)为8.9x109Jones。为了在基团钝化的基础上进一步提高性能,本文利用Au纳米晶(功函数为5eV)与PbS量子点(功函数为4.8eV)形成低阻导电沟道以增强电荷耦合能力,研究了Au纳米晶含量对PbS量子点光电性能的影响,结果表明在光响应速度变化不大的情况下,当PbS/Au质量比为100：2时器件性能最优,最优的D*为1.9x1010Jones。由于Au纳米晶在提高PbS量子点光电性能的同时增大了暗电流,为了改善器件性能,根据pn结势垒阻碍载流子输运的机理,本文采用n型硫化镉(CdS)纳米晶与p型PbS量子点复合。为深入探讨CdS纳米晶与PbS量子点的复合机理,研究了MPA、CTAB和EDT对CdS纳米晶光电导性能的影响,结果表明CTAB钝化的CdS纳米晶薄膜表面具有明显的晶粒,且薄膜粗糙度较大,此微观结构对由氧吸附和解吸引起的光电导非常有利；在此基础上,将CdS纳米晶与PbS量子点复合,CdS纳米晶影响了薄膜的微观形貌,但三种基团钝化的复合纳米晶薄膜光、暗电流均明显增大。由CdS与PbS形成的跨骑能带结构可知,光、暗电流的提高归因于复合纳米晶载流子寿命的增大。根据CdS纳米晶能增大PbS量子点光电流,结合Ag能降低其暗电流(虽光电流同时降低),本文将Ag纳米晶与PbS量子点复合,采用MPA作为基团钝化剂,利用Ag与硫反应生成的Ag2S提高器件光电流,同时利用Ag降低PbS量子点的暗电流,成功制备出具有协同效应的PbS量子点光电探测器,其最优的D*为1.2x1010Jones。PL分析结果表明,油酸包覆的PbS量子点的荧光强度随Ag纳米晶含量的增加而不断减小,证明Ag能有效转移PbS量子点中的光生电子从而淬灭荧光；XPS分析结果表明,PbS/Ag复合纳米晶薄膜中存在Ag+。为了研究Ag+对PbS量子点光电流的影响,采用Ag2S纳米晶和AgNO3处理PbS量子点,结果表明Ag+能有效提高PbS量子点的光电流。由于电极的欧姆接触特性使光电导体的暗电流难以大幅度降低,本文采用Au电极与n型PbS量子点形成双肖特基结来进一步降低暗电流,克服了传统PbS量子点肖特基二极管因Al电极易与PbS反应造成性能不稳定的缺点。对比分析双肖特基光电二极管与光电导体的光电性能可知,双肖特基型PbS量子点光电二极管具有暗电流小、光响应速度快等特点,在D*影响不大的情况下,光电二极管的综合性能优于光电导体,同时研究发现器件光电性能与电极间距和量子点粒径大小有关,当量子点粒径为3nm、电极间距为200μm时,器件性能最优,最优的D*为2.8×1010Jones。本文采用石头纸为衬底,利用铅笔制作碳电极来代替传统的金属电极,分别制备了具有优异光响应的PbS/Au和PbS/Ag柔性光电导型光电探测器。研究表明,在不同的弯曲角度(0-80°)和不同弯曲次数下(0～400),器件性能衰减幅度小于10%,表明量子点适合用于制备高性能的新一代柔性光电器件。