材料是制约很多科技发展的重要因素之一,加快新型功能材料的开发速度具有重要的应用背景。传统新材料的开发是实验上不断试错的过程,成功与否很大程度上取决于实验者的化学直觉和实验经验。随着第一性原理计算方法的发展和计算机性能的不断提升,计算模拟成为开发新材料的强大工具。计算模拟相较于实验不需要经历不断试错的过程,具备更加高效和廉价的特点。因此,基于第一性原理计算模拟新材料引起了广泛关注。改变材料的物理环境和尺寸会使其产生特殊的性能。例如高压下超导,超硬材料的开发,以及最近十几年兴起的二维材料。然而由于技术水平的制约,获得超高压的环境和二维材料的制备是非常困难的,基于第一性原理计算的模拟可以在很短时间内准确地获得材料的稳定性,电子性能和力学性能等,为实验提供指导,并减少实验的试错过程。因此,研究特殊物理环境下以及低维情况下材料的各种物理特性对促进新材料的开发具有重要的科学意义。在此背景下,我们对几种新型功能材料的结构预测及其相关性质展开了详细的研究。本文的结构安排如下:第一章介绍了晶体结构预测的意义和研究现状。第二章介绍第一性原理计算和晶体结构预测的理论基础。第三章介绍高压下ScH_n（n=4-8）晶体结构预测和超导性能的研究。第四章理论预测了二维Be₂C的晶体结构,并且分析其特殊超配位化学键和优异的性能。第五章理论预测了二维MX₂（M=Ni,Pd,Pt;X=P,As）的晶体结构,并且确定了其稳定性和超高的载流子迁移率。第六章进行全文的总结并对今后的研究工作进行了展望。通过计算模拟,我们得到以下结论:1.通过对高压下ScH_n（n=4-8）的晶体结构预测,我们得到了三个新的稳定的组分:ScH₄,ScH₆和ScH₈,并且都具有非常高的超导转变温度。其中ScH₄和ScH₆不需要特别高的压力就可以稳定（<150 GPa）,ScH₈需要再300GPa以上稳定。电声耦合分析揭示了ScH_n非常高的超导转变温度,ScH₄和ScH₆分别在200GPa和130GPa下有98K和129K的超导转变温度。2.我们使用粒子群优化算法和第一性原理计算预测了二维Be₂C三种不同的结构,分别命名为α-,β-,γ-Be₂C。α-Be₂C中,C原子与周围八个Be原子形成了八配位连接,这是二维材料中,C原子的最高配位。其他两个结构的C原子都形成了准平面六配位成键。更有趣的是,这三个结构都有负的泊松比。3.我们发现二维MX₂（M=Ni,Pd,Pt;X=P,As）从对应的三维MX₂结构中剥离出单层后依然可以保持稳定性,并且呈现出美丽的五边形网格。同时预测了这六个结构都是窄带隙半导体,带隙大约在0.3⁰.85eV的范围。并且他们都有非常高的载流子迁移率(高于1×10⁴cm²V^-1s^-1)。特别是PdAs₂的空穴迁移率达到50×10⁴cm²V^-1s^-1,PtAs₂的电子迁移率达到了25×10⁴cm²V^-1s^-1。