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过度开采不可再生的化石能源已经引发了日益严重的能源危机和许多生态环境问题,使用氢能作为其替代能源具有广阔的发展前景。氢能具备储量丰富、绿色清洁、燃烧热值高和储存形式多样等突出优点,但传统物理储氢法和氢化物储氢等储氢技术均有较大的局限性,相对来说,液体有机氢化物储氢的工业应用价值较大。该技术的核心是脱氢过程,理想的脱氢催化剂应该在较低温度下表现出较好的活性、目标产物选择性和释氢速率。在pH值稳定的条件下,采取共沉淀法制备了Ni-Mg-Al水滑石载体,利用超声波辅助的过体积浸渍法负载活性组分Pt后,制备了Pt-Ni/Mg-Al双金属脱氢催化剂前驱体,该前驱体经进一步干燥、高温煅烧和H2热还原后即变成Pt-Ni/Mg-Al双金属脱氢催化剂。运用XRD、BET、H2-TPR、NH3-TPD、CO2-TPD、TEM、XPS、TG和Raman光谱等表征手段研究了载体、催化剂前体以及催化剂的部分物理和化学性质。在固定床微反装置上,以甲基环己烷为储氢介质,评价了所制备的Pt-Ni催化剂的脱氢性能,研究了Ni含量、还原温度、反应温度、催化剂装填方式和进料速率等因素对反应结果的影响。结果表明:1.不同Ni含量的Pt-Ni催化剂的性能都比单Pt催化剂更好,Ni含量为0.5 wt%时,Pt-Ni催化剂的性能最佳。2.还原温度影响活性组分的构成和催化剂的结构。3.当反应温度从250℃升高到350℃时,脱氢转化率由6.5%增加到98.1%。4.在装填催化剂时,物理混合石英砂颗粒能够增强催化剂的脱氢活性,在高温下这种效果更显著。5.增加进料流量会缩短反应物的停留时间,继而导致催化剂反应活性明显下降。在1 atm、催化剂用量为0.5 g、甲基环己烷的进料流量为0.1 m L/min、反应器的质量空速为9.48 h-1、反应温度为350℃的条件下,Pt-Ni-0.5-350催化剂的甲基环己烷平均转化率为98.1%,甲苯的选择性接近100%,释氢速率达到947.1 mmol/g Pt·min。通过第一性原理计算,考察了Pt-Ni（111）面上甲基环己烷逐步脱氢机理中有关物种的吸附性质,提出了理论上的最佳脱氢路径,揭示了Pt-Ni双金属表面的脱氢优势。Mulliken布居数分析结果表明,在Pt-Ni（111）面上,由于Pt原子夺取了Ni原子的部分电子,因此产生了从Ni到Pt的电子转移。和Pt（111）面相比,这可能导致脱氢过程中的各相关物种与Pt-Ni（111）面上的表面金属原子之间的化学键具有较弱的强度。此外,向Pt表面添加Ni后,有关物种吸附强度的减弱可能对脱氢反应有更大的影响,这最终使得Pt-Ni催化剂的脱氢性能更好。