【摘 要】
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固体氧化物燃料电池（SOFC）相比于其他类型的燃料电池有着高效、燃料来源多样化、应用场景广泛等优势。传统的SOFC的工作温度较高,老化速率快,导致使用寿命有限。然而,工作温度的降低会导致阴极氧还原反应动力学过程变慢,阴极极化损失增大,显著降低其电化学性能,使得阴极材料的性能成为制约SOFC技术发展的关键瓶颈。本文以铜铁尖晶石氧化物为研究对象,通过系统的研究其物理化学性质和电化学性能,证实该材料作为
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固体氧化物燃料电池（SOFC）相比于其他类型的燃料电池有着高效、燃料来源多样化、应用场景广泛等优势。传统的SOFC的工作温度较高,老化速率快,导致使用寿命有限。然而,工作温度的降低会导致阴极氧还原反应动力学过程变慢,阴极极化损失增大,显著降低其电化学性能,使得阴极材料的性能成为制约SOFC技术发展的关键瓶颈。本文以铜铁尖晶石氧化物为研究对象,通过系统的研究其物理化学性质和电化学性能,证实该材料作为阴极的可行性,揭示其氧还原反应机理。通过镍元素的掺杂和与氧离子传导电解质进行复合,优化阴极结构和性能,深入研究其反应机制。研究结果表明CuFe2O4与SOFC电解质具有良好的化学相容性和热膨胀系数相匹配。CuFe2O4粒径较为均匀,尺寸约700 nm。在800℃时,CuFe2O4阴极粉体制备成的对称电池极化电阻为4.43Ω·cm~2,单电池的最大功率密度42m W·cm-2。通过往CuFe2O4掺杂Ni元素,增加了CuFe2O4阴极催化活性,进一步提升了其电化学性能。镍元素的引入导致了峰的偏移,但仍保持了尖晶石的结构。在一定范围内随着Ni的掺杂量不断提高,电导率随着增大。800℃时,CF5对应的电导率最大为5.21 S·cm-1。然而,当掺杂量增加到10%,过量的掺杂会导致电导率下降。用丝网印刷将CuFe2-xNixO4涂覆在YSZ电解质的两侧制备成对称电池。当Ni＜10%时,Ni掺杂量增加,极化阻抗减小,800℃下最佳极化阻抗为CFN5的2.89Ω·cm~2,优于掺杂前的4.43Ω·cm~2;当Ni=10%时,由于出现了氧化铜的杂峰,极化阻抗显著增大且比纯相要大。掺杂后CFN5 800℃下功率密度为100 m W·cm-2也高于未掺杂时的42 m W·cm-2。在氧还原反应动力学中Ni的掺杂导致氧空位浓度增加,改变了ORR的决速步骤,使其从电荷转移过程逐步向氧的吸附解离过程转变。采用机械混合法制备了CuFe2O4-GDC复合阴极,电化学测试结果表明,随着GDC氧离子电解质含量的增加,有助于扩大三相反应界面区域,提高氧离子导电性,降低阴极的极化电阻,促进了电极反应的发生和进行。但当GDC含量过多达到70%,会导致极化阻抗的增加,电化学性能下降。CuFe2O4-GDC系列复合阴极的最佳比例是CF-GDC60,极化电阻为1.17Ω·cm~2,单电池800℃时最大功率密度为384 m W·cm-2。GDC提供了氧离子传输通道,提高了阴极氧还原催化活性,改变了ORR的决速步骤,使其从电荷转移过程逐步向氧离子传导过程转变。
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