光敏性类交替共聚物自组装及其应用研究

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本文通过普通自由基溶液聚合合成了光敏性类交替共聚物聚(苯乙烯/(7-(4-乙烯基苄氧基)-4-甲基香豆素)-alt-马来酸酐)P(St/VM-alt-MAn),并研究该类聚合物及其胺解产物P(St/VM-alt-MAn-APy)在溶液中的自组装行为及组装粒子在油水界面的二次组装行为。利用4-乙烯基苄氯与7-羟基-4-甲基香豆素反应,成功合成光敏性苯乙烯类单体——7-(4-乙烯基苄氧基)-4-甲基香豆素(VM)。在二氧六环(或四氢呋喃)中,利用苯乙烯、7-(4-乙烯基苄氧基)-4-甲基香豆素以及马来酸酐三种单体共聚,得到光敏性类交替共聚物P(St/VM-alt-MAn)。利用2-氨基吡啶对P(St/VM-alt-MAn)进行胺解得到光敏性交替共聚物P(St/VM-alt-MAn-APy)。利用傅立叶红外分光光度计FTIR、核磁共振谱仪(1H NMR)、凝胶渗透色谱仪(GPC)等手段对所得聚合物进行结构参数的表征。在选择性溶剂二氧六环/水中,对光敏性类交替共聚物P(St/VM-alt-MAn)进行溶液自组装,制得稳定的胶束溶液。利用紫外可见光分光光度计(UV)追踪聚合物的溶液自组装过程,透射电镜(TEM)表征组装体的形态,X射线光电子能谱(XPS)表征胶束表面组成比,UV以及动态激光光散射(DLS)追踪胶束紫外光照交联的过程,用表面接触角测定仪表征聚合物以及组装胶束光交联前后的表面接触角,研究结果表明:在选择性溶剂中,光敏性交替共聚物P(St/VM-alt-MAn)在适当的条件下能自组装形成稳定的球形胶束;组装胶束在紫外光辐照下,胶束粒径先变小后变大并且溶液pH对胶束粒径变化幅度有较大的影响;经过紫外光照,胶束表面接触角减小。与P(St/VM-alt-MAn)相似,P(St/VM-alt-MAn)的胺解产物P(St/VM-alt-MAn-APy)在选择性溶剂N, N-二甲基甲酰胺(DMF)/水中,也能成功进行自组装。利用TEM、DLS以及UV研究了胺解产物的自组装体形态、粒径及其分布和组装体的光敏可逆性能,包括溶液pH值、盐浓度对自组装体光交联效率的影响。研究表明:100 mg/mL的光敏性交替共聚物P(St/VM-alt-MAn-APy)的DMF溶液,在50%水含量的条件下,能组装得到均匀密实的球形胶束(Rh = 122 nm);该胶束通过光照交联,粒径几乎没有变化;组装胶束在碱性条件下,光交联速率加快,提高胶束溶液盐浓度,则会降低胶束壳层链段的运动能力。将P(St/VM-alt-MAn)胺解前后聚合物的组装胶束用作固体颗粒乳化剂,利用甲苯作为油相,经过高速乳化分散,获得系列o/w型乳液。研究在不同pH值、NaCl浓度下溶液中自组装胶束的粒径、Zeta电位对其乳化性能的影响,研究结果表明:光敏性交替共聚物自组装胶束具有良好的乳化能力,并能通过对胶束溶液的浓度、pH、盐浓度以及光照交联时间等外部环境的控制,对胶束在油水界面上的二次组装行为进行一定程度的调控。本文还创新性地提出一种简单而特殊的方法,利用油性单体苯乙烯作为油相,交联固化的胶束作为颗粒乳化剂,乳化之后,通过油相单体热聚合的方式将胶束固定在油水界面,考察胶束在油水界面的排列方式。
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