在全球能源转型的浪潮下,太阳光热储能电站的成功并网发电,将助力实现“双碳”目标。然而,储能介质（熔盐）对Fe基合金产生的腐蚀问题,给电站运行带来严重的安全隐患。采用金属基陶瓷涂层Al2O3-Fe复合材料替代Fe基合金,可以有效预防腐蚀的发生。其中,Al2O3/Fe界面是复合材料的关键部位,承载能量和载荷的传递任务,界面结合性质决定复合材料的使用寿命。因此,深度剖析Al2O3/Fe界面微观性质,揭示界面结合机理,具有重要意义。本文利用理论计算方法,从原子和电子层面对α-Al2O3（0001）/γ-Fe（111）界面的形成过程、结合性质、机械性能和失效机理进行研究,并探索有效的界面改性优化措施。基于热储能系统的工作环境,对不同温度下Al2O3/Fe界面的形成过程进行模拟。系统地讨论温度对界面形成过程的影响,重点分析界面区域原子动态行为、能量分布特征和化学键变化规律,揭示界面结构特征及形成机理。研究结果表明,Al2O3/Fe界面形成过程伴随原子的断键、扩散、堆积和再成键等行为变化,并且温度越高形成的界面区域越大,但随时间的推移,Al2O3/Fe界面原子结构进入了稳定的状态。为探索界面的结合性质,对可能形成的三种结合方式（Single-Al端,Double-Al端和O端）Al2O3/Fe界面的原子、电子结构进行对比分析。根据界面热力学性质和电子分布规律,建立界面结合方式与结构稳定性之间的关系,揭示不同结合方式Al2O3/Fe界面的键合机理。研究结果表明,O端界面上主要以Fe-O离子键结合为主,而Single-Al和Double-Al端界面以Al-Fe金属键为主。同时,O端Al2O3/Fe界面的结合强度明显大于Al端界面,主要原因是O端结构界面上的电荷共享区域面积和电子浓度更大,并且伴随着更强的电子轨道杂化效应。为建立界面微观结构与机械性能之间的内在联系,对不同结合方式的Al2O3/Fe界面结构进行抗拉伸性能测试。通过结构形变与应力的关系,获取界面结构的力学性能、断裂方式和失效位置,重点讨论拉伸过程中原子、电子行为变化对界面失效过程的影响。研究结果表明,拉伸过程导致界面上的电子被逐渐转移,局部位置的电子过早耗尽是断裂发生的标志。O端界面结构的理想抗拉强度和临界应变分别是Single-Al端结构的3.5和20倍。O端界面失效方式表现为带有塑性形变的韧性断裂,而Single-Al端属于无征兆的危险型脆性断裂。因此,实际应用中制备O端Al2O3/Fe界面结构可以提高复合材料的使用性能和延长服役寿命。针对危险型Single-Al结合方式的Al2O3/Fe界面结构,提出合金元素和稀土元素掺杂两种界面设计优化方案。为实现有效对比,设置固定的掺杂位置,更换掺杂元素,计算掺杂前后界面结合强度的变化。重点分析掺杂元素对界面局域结构及失效过程产生的影响,并揭示有效掺杂剂对结构的强化机理。研究结果表明,掺杂剂Mg、Ti和Y能够将Al2O3/Fe界面的结合强度分别提高3.8、3.1和3.5倍。同时,三种掺杂剂对Al2O3/Fe界面结合的强化机制是相似的,即掺杂元素从基体Fe中析出并向界面中间位置移动,增大了界面区域的电荷浓度,并与界面两侧原子产生更多的电子轨道杂化效应,进而增强界面的相互结合作用,呈现出典型的“粘结效应”。本课题对Al2O3/Fe界面的形成过程-结合性质-机械性能-失效机理-优化措施进行了系统而深入的探索。研究结果夯实了Al2O3/Fe界面的理论基础,为实验研究提供明确的指导方向,对储能系统中材料的选择和设计提供重要参考。