智能形变水凝胶是一类智能材料,能感知外部刺激,在外界环境（温度、溶液、光等）刺激下,主动做出响应,使自身形状改变。此环境响应性使其在生物医用、智能设备等领域有着广阔的应用前景。近年来,研究人员通过组合法、光刻法制备了厚度或平面梯度的水凝胶已经实现了多种智能形变。但组合法制备的厚度梯度引起的弯曲形变方向是特定的;而光刻法制备的平面梯度结构涉及两种水凝胶复合聚合,聚合过程复杂,且力学性能普遍较差。针对以上问题,此论文从分子结构设计,优选富含羧基的高分子为原料,使水凝胶拥有优异的力学性能且易于3D成型,首先提出模板交联法对同一块水凝胶进行合理的区域性交联,得到图案化的平面梯度结构水凝胶,在环境刺激下,由区域性的溶胀差产生内应力,驱使水凝胶发生形变。且利用3D打印技术制备精细复杂梯度结构水凝胶,通过环境刺激实现4D打印材料。（1）以天然高分子海藻酸钠（SA）为一重网络,丙烯酰胺（AAm）与丙烯酸（AAc）的共聚物为一重网络制备了SA/P（AAm-co-AAc）水凝胶,通过浸泡Fe³⁺溶液,得到离子双交联的SA/P（AAm-co-AAc）/Fe³⁺水凝胶。该水凝胶含水量为76%,在保持1228%应变同时应力高达3.24MPa。研究并印证了其增强机理,其中弱的SA/Fe³⁺网络起增韧作用,强的P（AAm-co-AAc）/Fe³⁺网络起增强作用。通过酸性条件下离子交联破坏及中性下重构,水凝胶具有形状记忆性。此外,首先提出了模板交联法对SA/P（AAm-co-AAc）水凝胶进行部分交联,得到平面梯度结构实现水凝胶的智能形变。（2）以天然高分子为原料,制备了海藻酸钠/聚乙烯醇（SA/PVA）水凝胶。分别以平行条纹和圆顶状作为基础变形单元,用模板交联法构建了梯度结构水凝胶。通过预溶胀诱导溶胀的凸起方向,得到了特定的多样构型。模板交联法还可实现多单元复杂结构的形变如花儿开放、手指弯曲等。此外,3D打印了PVA和SA/PVA复合水凝胶,由SA/PVA水凝胶层在水中溶胀及在盐溶液中收缩,复合水凝胶发生可逆的卷曲变形,改变打印路径调控弯曲方向,得到多种不同的构型。本研究通过分子结构设计,首先提出模板交联法构筑平面梯度结构水凝胶,实现了高力学性能水凝胶的智能形变。分析了水凝胶的增强原理,揭示了形变的原理与影响因素。通过3D打印技术制备了双层的复合水凝胶,展示了打印途径调节形变的方法。以上方法适用性广,为智能形变水凝胶的应用开拓了一条新的道路。