金属氧化物电极电催化降解有机废水的研究

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随着工农业的不断发展,有机废水对水资源的污染越来越严重,已经危害到了生态平衡和人体健康,因此,寻找高效、简便以及低成本的方法至关重要。电化学氧化法因具有设备简单、清洁环保等特点而受到了广泛的关注。在电化学处理有机废水过程中,电极材料的催化性能将极大地影响废水处理的效果。本论文制备了催化性能较高的Ti/PbO2-Sm2O3电极、Ti/PbO2-AC电极、Ti/RuO2网状电极和亚氧化钛(Ti5O9/Ti4O7)电极,用于茜素黄R、苯肼、对硝基苯甲酸和2,4,6-三硝基苯酚废水的降解。主要研究内容如下:采用电沉积法制备了Ti/PbO2和Ti/PbO2-Sm2O3电极。结果表明,掺杂Sm2O3后,PbO2的衍射峰强度增加,Pb02的晶粒粒径更小。与Ti/PbO2电极相比,Ti/PbO2-Sm2O3电极的析氧电位较高,阻抗较小催化性能较高。再以Ti/PbO2-Sm2O3电极电催化降解茜素黄R废水,研究了电解质浓度、极板间距、pH和电解电压对茜素黄R降解效果的影响。当电解质的质量浓度为9.0 g·L-1,间距为3 cm,pH为5,电解电压为3.0 V时,降解180 min后的茜素黄R废水的COD去除率和降解率分别为88.5%和89.0%。采用电沉积法制备了Ti/PbO2和Ti/PbO2-舌性炭(AC)电极。结果表明,通过AC的掺杂,Pb02的衍射峰强度增加,Pb02的晶粒粒径更小,颗粒堆积更紧密。与Ti/PbO2电极相比,Ti/PbO2-AC电极的析氧电位较高,阻抗较小,催化性能较高,表明AC协助Pb02提高了电极的催化降解能力。再以Ti/PbO2-AC电极电催化降解苯肼废水,通过研究电解质浓度、电流密度、pH和温度等因素,得出了苯肼废水的最佳降解条件。当Na2SO4浓度为5.0 g·L-1,pH为5,电流密度为3.75 mA·cm-2,电解温度为30℃时,PND废水经处理150 min后,苯肼废水的COD去除率和降解率分别为80.59%和81.9%。采用刷涂法制备了网状Ti/RuO2电极。Ru02是金红石结构,微观呈现“泥裂”状。以网状Ti/RuO2电极为阳极,不锈钢网为阴极,研究了电解电压、pH、温度和电解时间四个因素对对硝基苯甲酸废水电催化降解的影响。正交实验表明,各因素的影响顺序依次为pH、温度、电解时间、电解电压。单因素实验表明降解的优化条件为:电解电压为2.0 V,pH为3,电解温度为30℃,电解时间为180 min。在该条件下,对硝基苯甲酸废水的COD去除率和降解率分别为79.5%和77.2%。采用压片-烧结法制备了Ti5O9/Ti4O7电极。该电极的主要成分是Ti5O9,使用前的Ti5O9/Ti4O7电极的颗粒较小,而使用后的Ti5O9/Ti4O7电极呈现杨梅状的聚集球。Ti5O9/Ti4O7电极的极化曲线表明,该电极的析氧电位高达2.0 V,且电位窗口宽。以Ti5O9/Ti4O7电极为阳极,不锈钢片为阴极,电催化降解2,4,6-三硝基苯酚废水,研究了电流密度、电解质浓度、pH和温度的影响。结果表明,在电流密度为20mA·cm-2,Na2SO4电解质的浓度为6.0 g·L-1,pH值为7,电解温度为30℃的条件下,电解180 min后,2,4,6-三硝基苯酚废水的COD去除率和降解率分别为90.6%和93.9%。研究表明,Ti/PbO2-Sm2O3电极、Ti/PbO2-AC电极、Ti/RuO2网状电极以及Ti5O9/Ti4O7电极在处理有机废水方面具有催化效率高,无污染等特点,具有广阔的应用前景。
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