超级电容器凭借其优越的倍率性能和循环寿命,发挥着电池和传统电容器不可替代的作用,是电化学能源存储研究热点之一。石墨烯作为21世纪新型材料,拥有超大比表面积和超高导电率,被认为是超级电容器理想电极材料之一。然而,目前所获得石墨烯基超级电容器的比电容还不能满足人们的要求。研究表明,石墨烯基超级电容器的总电容由量子电容和双电层电容共同决定,尤其在低电压范围内,量子电容起决定作用,如何有效提高量子电容成为关键因素。本文通过密度泛函理论,从三个角度来探究改性石墨烯的量子电容。首先,对于N/S单掺杂非缺陷石墨烯来说,掺杂浓度越高,获得的最大量子电容越高。氮原子掺杂使得石墨烯费米能级移向价带,而硫原子掺杂使费米能级移向导带。在同一的掺杂浓度和同一掺杂比例下,链式掺杂和分布式掺杂石墨烯的电子性质基本一样,费米能级均移向导带,导致费米能级附近的能带结构丰富,极大的提高了量子电容。在N/S分布式共掺的基础上,混掺入杂原子B、Al、P,对比发现,新引入的杂原子并不能有效改变电子结构,对于量子电容的贡献不如氮原子和硫原子。其次,对于N/S共掺缺陷石墨烯来说,当吡咯氮原子存在时,硫原子倾向于脱离石墨烯平面,形成sp~3杂化。当吡啶氮原子存在时,硫原子在六环和五元环中均为sp~2杂化。在低浓度下,硫原子产生一个靠近费米能级的新电子状态,使共掺杂石墨烯的最大量子电容增加到近50%。在N/S共掺的基础上混掺入Al、B和P杂原子,并不能提升整体量子电容。通过计算表明,N/S是有利的掺杂元素。最后,对于金属改性空位缺陷石墨烯来说,其量子电容相比较纯石墨烯均有大幅度提升。对金属Al单空位掺杂复合物和双空位掺杂复合物来说,Al原子的杂化状态有所不同,但是随着掺杂氮原子数目的增加,两种复合物的费米能级均移向导带,Al原子的杂化状态也趋向一致。金属改性石墨烯复合物的充电积分电荷-电压曲线各不相同,为对称性和非对称性电容器电极材料的研究提供多样性选择。