锂离子电池（LIBs）因循环寿命长、功率密度高、维护成本低等优势在能源存储及电气化领域中发挥着重要作用。特别是在碳中和的大背景下,电动汽车行业对动力电池需求呈指数增长。然而,材料成本的波动以及关键材料的资源有限使动力电池存在严重的材料供应问题,尤其是价格高昂的LIB正极材料。另一方面,电动汽车中LIBs的大量引入将在八到十年的时间内带来巨量废弃的动力电池（预计到2030年将产生约1100万吨废弃动力电池）,若不妥善处理将带来极大的环境生态压力。电池的回收利用是解决生态和资源双重压力的有效途径。然而,废旧电池的失效机制还不明确,如何有效回收废旧电极材料并针对不同失效程度的电极进行直接再生,尚没有明确研究。同时,如何阐明直接再生机理及合理设计再生过程,是亟待解决的关键问题。本文针对废旧电池的正极极片LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2（NCM523）回收及直接再生进行研究,包含其电极材料的预处理、不同失效程度NCM523正极材料的失效表征分析及机理探究、不同失效程度NCM523的修复再生技术、修复再生方案的拓展应用以及再生方案的经济性评估等。全文主要结论如下:（1）系统地研究了NCM523基锂离子电池的放电、拆解以及正极极片的预处理工艺。在预处理前加上了机械粉碎-剥离的方案,随后对剥离的NCM523粉末进NMP浸泡处理结合高温烧结的方式可以得到纯净的正极粉末。将预处理后的正极材料组装成10 Ah的软包电池,循环500圈后容量均能保持90%以上,具有较好的循环稳定性。（2）深入分析了因长期储存导致浅度失效的NCM523单晶正极材料的失效机理,研究表明NCM523正极材料暴露在潮湿的空气中时,它们很容易与H2O以及CO2反应,在颗粒表面形成LiOH,LiHCO3和Li2CO3,并且材料近表面出现了不定形相以及少量岩盐相。通过直接将正极材料高温煅烧即可将浅度失效的NCM523修复再生。（3）通过球差电镜,原位X射线衍射分析,原位电化学阻抗测试以及密度泛函理论对深度失效的NCM523失效机理进行分析:材料表面形成的正极电解质界面、阳离子混排现象、产气、氧原子空位的形成、晶体内部裂纹以及岩盐相的大量生成最终导致深度失效的NCM523正极材料容量低于商业NCM523的10%。在1 C的倍率下深度失效的NCM523正极材料容量仅为3.8 m Ah g-1,并且循环伏安测试没有氧化还原峰,原位阻抗对电压无响应,表明深度失效NCM523正极材料具有极差的电化学性能。（4）采取了水热协同熔融盐的方案对深度失效的NCM523正极粉末进行了修复再生处理。水热后的材料直接离心干燥,使失效材料表面包覆一层LiOH壳层,有助于材料与锂盐均匀接触使材料体相内的岩盐相得以反应形成层状材料。修复再生的正极材料表面原位包覆了一层LiF,有效地阻止了材料活性表面对电解质的氧化,进而导致材料充放电曲线的对称性较好,库伦效率较高。最后使用电极材料制备1.7 Ah的软包电池,循环500圈后容量仍能保持90.8%。（5）通过对水热协同熔融盐的修复再生技术推广至NCM111以及退役动力电池的NCM523的修复再生,在1 C的倍率下容量均能达到商业水平。同时,本文对生产线的设备以及原料等进行经济性估价,在生产过程中对LiOH溶液进行重复利用,则修复再生NCM523基正极材料可达到10万元每吨的经济效益,利润空间较大。最后,本文对形成产-学-研合作一体模式及产业化应用的可能性进行了深度的探讨。综上所述,本文针对废旧电池的正极材料,提出了可靠的正极极片预处理方案并对不同失效程度的NCM523的失效机制进行了精细表征及深入讨论。在此基础上,利用水热协同熔融盐法对不同失效程度的NCM523材料进行了针对性的修复再生,并阐明了其修复再生机理。最后,此修复再生方案可拓展至NCM111以及退役动力电池NCM523正极材料的回收,且表现出极大的经济及环境效益,从而为直接再生废旧电池,尤其是价格高昂的正极材料,提供了新的可行思路。