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本论文利用3T簇模型模拟分子筛催化剂的酸性位,采用量子化学的密度泛函（DFT）方法,从理论上系统地研究了在分子筛表面1-丁烯双键异构为顺、反-2-丁烯以及顺、反-2-丁烯骨架异构为异丁烯的反应机理,并且与无催化剂的情况下丁烯的异构反应机理进行了比较,从电子结构的角度揭示了分子筛催化丁烯异构反应的微观本质。此外,本文还采用量子化学的QCISD方法,研究了甲醛与CH3、OH的氢抽取自由基反应的反应机理和变分速率常数。具体研究内容及主要贡献如下: 研究了反式-2-丁烯在多元环状分子筛孔道、以及不同3T分子筛簇模型（3Ta和3Tb）上的吸附作用。对12元环孔道的吸附采用分层ONIOM（B3LYP/6-31G（d）:PM3）的计算方法,对3Ta和3Tb簇模型采用B3LYP/6-31G（d）方法,结果表明三者吸附态的几何结构都很相近,吸附能分别是33.06、28.14和34.37 kJ/mol,也相差不大,这表明发生催化作用的主要是分子筛的酸性位附近原子。因此用分子筛簇模型来说明酸性的位催化作用是合理的,本文主要采用3T分子筛簇模型来研究分子筛催化丁烯的异构反应机理。 利用B3LYP/6-31G（d,p）方法研究了分子筛催化1-丁烯双键异构为顺、反-2-丁烯的反应机理,其中分别采用3Ta和3Tb簇模型来模