【摘 要】
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近年来,钙钛矿材料凭借其优异的光电性质受到各领域科研工作者的重视,但较低的晶格形成能与高的表面离子离域活性使其容易受到周围环境的影响,制约其进一步的发展与实际应用。为大幅提高钙钛矿纳米晶体的稳定性,本文通过改良的溶胀收缩法进行全无机钙钛矿纳米晶体CsPbBr3的包覆,获得了超稳定的、水中分散性好的纳米尺度钙钛矿聚合物,并将其示范性应用到荧光传感领域,同时夯实其在相关领域的应用基础。本文主要的研究内
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近年来,钙钛矿材料凭借其优异的光电性质受到各领域科研工作者的重视,但较低的晶格形成能与高的表面离子离域活性使其容易受到周围环境的影响,制约其进一步的发展与实际应用。为大幅提高钙钛矿纳米晶体的稳定性,本文通过改良的溶胀收缩法进行全无机钙钛矿纳米晶体CsPbBr3的包覆,获得了超稳定的、水中分散性好的纳米尺度钙钛矿聚合物,并将其示范性应用到荧光传感领域,同时夯实其在相关领域的应用基础。本文主要的研究内容如下:(1)通过热注入法进行钙钛矿纳米晶体CsPbBr3的制备及双十二烷基二甲基溴化铵(DDAB)配体修饰,比较用不同反溶剂进行沉淀处理后产物光学性质的差别,最终选用乙酸乙酯作为理想助降剂,并将制备的CsPbBr3纳米晶体示范性应用于单色LED的制备。(2)采用改良的无乳聚合法制备苯乙烯-丙烯酰胺共聚微球,并进行官能团修饰,得到富含羧基的表面亲水、内部疏水特殊两亲性结构的聚合物小球。依据聚合物的“相似相溶原理”,将CsPbBr3钙钛矿纳米晶体嵌入到溶胀后的聚合物微球深层并进行收缩处理。最终得到的钙钛矿荧光聚合物具有良好的水分散性和前所未有的荧光稳定性,即使是在水溶液中分散超过12个月其荧光性能也几乎没有变化;即使在酸、碱、盐、伯克改良伊格尔(DMEM)培养基等更加极端的环境下其荧光稳定性仍令人满意。(3)合成的钙钛矿聚合物具有突出的荧光稳定性与良好的水分散性,可将其应用于液相荧光传感。由于荧光聚合物在各类离子中仅对三价铁离子表现出高效的选择性,故将其用于铁离子检测光学传感器的构建,进行均相水溶液体系中铁离子的即时检测。(4)醌类物质具有良好的电子接受性,会与钙钛矿材料发生基于电子转移机制的荧光猝灭。体系中pH值增大会促使多巴胺快速氧化为多巴醌,因此将钙钛矿荧光聚合物与多巴胺结合,可建构出新型pH传感系统。而尿素酶与尿素共存时会促使尿素水解生成氨,导致体系中pH值增大,因此进一步地可将荧光传感系统用于尿素和尿素酶的检测。
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