【摘 要】
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随着经济的发展,建设环境友好型、资源节约型社会成为了我国的基本国策。污水的大量排放严重影响了环境及人类的健康,因此,污水处理技术逐渐成为了热门话题。AOPs是以·OH为基础的高效去除有机污染物的新兴技术,芬顿反应作为AOPs重要途径,成为了科研工作者的研究热点。H2O2作为芬顿试剂之一,在芬顿反应中起重要作用。除此之外,还在消毒、杀菌、漂白等方面应用广泛。但目前H2O2的大规模生产仍然依赖蒽醌法,
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随着经济的发展,建设环境友好型、资源节约型社会成为了我国的基本国策。污水的大量排放严重影响了环境及人类的健康,因此,污水处理技术逐渐成为了热门话题。AOPs是以·OH为基础的高效去除有机污染物的新兴技术,芬顿反应作为AOPs重要途径,成为了科研工作者的研究热点。H2O2作为芬顿试剂之一,在芬顿反应中起重要作用。除此之外,还在消毒、杀菌、漂白等方面应用广泛。但目前H2O2的大规模生产仍然依赖蒽醌法,蒽醌法生产成本高,工艺复杂,运输过程危险。因此,寻找一种低成本、高效率原位生产H2O2的方法至关重要。其中,阴极ORR的电催化过程极具吸引力,特别生物质材料的研究和应用实现了废物利用减少了二次污染。本文通过牛骨粉制备出对O2的二电子ORR具有高选择性的无机非金属催化剂并用于电-Fenton体系,研究了牛骨粉衍生材料在芬顿中的应用:（1）用生物质制备出的牛骨粉衍生N-PC-X用于二电子ORR制备H2O2并应用于电-Fenton体系。首先对牛骨粉进行高温碳化及活化得到N-PC-X。通过电化学测试证实对催化O2二电子ORR具有良好的选择性;利用SEM和TEM对催化剂形貌进行表征,可以看出N-PC-X含有大量的孔。BET测试表明材料中含有丰富的介孔结构且比表面积高达到2537.58 m~2g-1,超高的比表面积和介孔结构更有利O2及传质作用,使O2的还原更高效。XPS的分峰结果表明氮主要以吡咯氮、吡啶氮、石墨氮及氧化氮的形式存在,提高了电催化ORR的活性。旋转环盘电极及K-L方程得出N-PC-850催化的ORR为二电子路径。Raman分析得到N-PC-X中含有大量的石墨缺陷,提供大量的催化位点,有利于二电子ORR。最后通过外加Fe2+成功将N-PC应用到电-Fenton体系中实现了对盐酸四环素的降解。（2）将牛骨粉衍生的铁功能化碳基材料应用于异相Fenton中。以牛骨粉为原材料,通过浸渍法制备了铁掺杂牛骨粉碳Fe3C/N-PC。为了探究材料的物理形貌及化学成分等,通过XPS和XRD确定铁的存在形态,用场发射扫描电镜和透射电镜来观察材料表面形貌及元素分布情况,BET用于分析N-PC/Fe3C比表面积及孔径分布情况。N-PC包覆Fe3C与未掺Fe的N-PC相比,比表面积显著减小,且材料表面不再光滑,布满不均匀粗糙颗粒。经实验证实,Fe3C/N-PC在p H=1、-1.2 V电位下50mg L-1四环素降解效率达到99.6%,将污染物基本移除,此外,还探究了p H、电位以及污染物浓度等对其降解效率的影响。
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