【摘 要】
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目前,能源危机和环境污染成为亟待解决的世界问题,人们迫切需要开发新能源与环境友好型材料。层状双金属氢氧化物(Layered Double Hydroxides,LDH)是一种二维阴离子型粘土材料,本身片层结构可剥离、金属元素种类可调、相互间比例可控、阴离子可交换等特点,因此在光电催化、污染物吸附等方面受到广泛应用。在常见的LDH中,非贵金属基NiFe-LDH表现出良好的电化学析氧性能,所以本文以N
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目前,能源危机和环境污染成为亟待解决的世界问题,人们迫切需要开发新能源与环境友好型材料。层状双金属氢氧化物(Layered Double Hydroxides,LDH)是一种二维阴离子型粘土材料,本身片层结构可剥离、金属元素种类可调、相互间比例可控、阴离子可交换等特点,因此在光电催化、污染物吸附等方面受到广泛应用。在常见的LDH中,非贵金属基NiFe-LDH表现出良好的电化学析氧性能,所以本文以NiFe-LDH为基础研究对象,先通过一步共沉淀法进行合成,在此基础上分别通过与氧化石墨烯复合、甲氧基表面修饰、构造多孔结构且与g-C3N4混合来对电催化析氧、污染物甲基橙溶液吸附、光催化降解三个方向进行研究。主要研究如下:(1)采用简单的甲酰胺辅助一步共沉淀法制备出多孔NiFe-LDH(PLDH),其呈现出几十纳米的均匀分布的纳米片颗粒且具有2-5 nm左右的多孔特性;通过与不同添加量GO复合,成功制备出LDH部分平行于GO层、部分垂直于GO层的复合材料。电催化析氧反应(OER)电化学测试结果表明PLDH/0.1GO具有最优的OER性能,在10 m A/cm~2下过电位为236 m V,Tafel斜率为52 m V/dec,远优于商业Ir O2。(2)采用溶剂热法对NiFe-LDH进行表面修饰,制备出甲氧基修饰镍铁水滑石材料(M-NiFe-LDH),并对其甲基橙溶液吸附性能进行研究。结果发现M-NiFe-LDH相对NiFe-LDH结晶性降低,但层间距增加;片层尺寸大小为几十纳米且拥有2-5 nm的介孔,相对于甲氧基修饰前NiFe-LDH新出现0.54 nm微孔。吸附实验结果表明M-NiFe-LDH对甲基橙的平衡理论最大吸附量可以达到442.47 mg/g,其值远高于传统的NiFe-LDH与其他吸附剂材料;动力学模型与等温线吸附模型分析结果表明M-NiFe-LDH对甲基橙的吸附增加主要由吸附能降低、表面分子位向调整和比表面增加所致。(3)通过软模板法制备出孔径尺寸为10-100 nm左右且均匀分布的介孔NiFe-LDH材料(Meso-LDH),OER性能测试结果表明:P123添加量为2.2 g时获得的Meso(2.2)-LDH具有最佳的OER活性,在10 m A/cm~2下过电位仅为241m V,Tafel斜率为36 m V/dec。Meso(2.2)-LDH与g-C3N4不同比例复合后的光催化降解甲基橙性能结果表明,10CN/Meso(2.2)-LDH具有最优的光催化性能,相对于Meso(2.2)-LDH降解率提高到30%。本论文含图41幅,表5个,参考文献105篇。
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