【摘 要】
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高比能电池储能技术是实现电网智能化、推动交通电气化转型的必要因素。锂硫电池（Li-S）是利用硫和锂之间的多电子转换反应来实现高能量储存,且硫成本低、对环境友好,其被认为是极具发展前景的下一代电池体系。然而,活性物质硫及放电产物Li2S2/Li2S的电子绝缘性以及多硫化锂的溶解与穿梭效应等问题,限制了锂硫电池规模化应用。近年来,将硫与多孔碳材料或金属化合物复合,可有效改善正极导电性并抑制穿梭效应。但
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高比能电池储能技术是实现电网智能化、推动交通电气化转型的必要因素。锂硫电池（Li-S）是利用硫和锂之间的多电子转换反应来实现高能量储存,且硫成本低、对环境友好,其被认为是极具发展前景的下一代电池体系。然而,活性物质硫及放电产物Li2S2/Li2S的电子绝缘性以及多硫化锂的溶解与穿梭效应等问题,限制了锂硫电池规模化应用。近年来,将硫与多孔碳材料或金属化合物复合,可有效改善正极导电性并抑制穿梭效应。但是,硫物种缓慢的反应动力学仍限制了电池的倍率特性和循环寿命的发挥。针对以上问题,本文旨在利用等离子体技术制备具有丰富催化活性位点兼优异吸附活性的媒介材料,作为载硫框架或中间夹层来提高其对多硫化锂的吸附和催化转化能力,以增强多相和多电子的转换反应动力学。具体展开了以下研究工作:利用室温H2等离子体技术设计制备生物质衍生中空碳纤维负载硫空位MoS2(MoS2-x@HCF)复合载硫框架材料,通过在MoS2中引入硫空位以制造不饱和配位原子,实现其基面催化位点的有效激活,提升对多硫化锂吸附能力和催化活性。通过中空的生物质碳纤维支撑超薄MoS2纳米片的生长,并抑制其团聚以暴露更多活性位点。同时,中空碳纤维加快了电子/离子定向传输,有效降低了界面阻抗。复合硫正极在0.1C下具有1169.1 m A h g-1的初始放电比容量,且在1 C下可以稳定循环1000次,容量衰减率仅为0.036%/循环。针对MoS2-x制备过程中不利相转变以及循环过程中硫空位不稳定的问题,采用室温NH3等离子体在MoS2上引入异质氮原子填补硫空位,利用异质原子补偿配位的方式,调控催化活性中心,获得了具有高催化活性、高稳定性的载硫框架。此外,研究发现经过NH3等离子体处理后MoS2逐步由半导体相2H相向金属相1T相的转变,复合材料的电导率得到进一步提升。实验结果表明N-MoS2对多硫化锂具有更强的吸附能力,有助于抑制了穿梭效应;同时N掺杂降低了Li2S的成核/分解势垒,可以促进Li2S的均匀沉积,实现硫物种的双向催化。与硫复合后,电极展现了良好的循环稳定性和倍率性能,在1C电流密度下的初始容量可达708 m A h g-1,循环1000次以后容量依然可以维持在491m A h g-1。为解决高硫负载条件下电池性能劣化问题,利用空气等离子体辅助设计并制备Co MOF衍生的Co-NC纳米片负载超细Co5.47N纳米晶阵列并用于锂硫电池中间夹层。超细Co5.47N纳米晶（5-10 nm）暴露更多有效的催化活性界面显著增加了对多硫化锂的吸附与催化能力。同时,三维多孔的碳纤维结构可为氧化还原反应提供快速电荷输运通道,降低非活性物质占比,提高Li-S电池实际比能量密度。在硫负载量为1.5 mg cm-2时,电池在0.2 C下的初始放电比容量为1222.5 m A h g-1,在1 C电流密度下充放电1000次后依然保持72.5%的比容量,在2 C和3 C的高倍率下也可以稳定循环600次。为了进一步加快电池反应动力学,设计制备了一种碳布负载的N-Ti O2@Co异质结作为多功能锂硫电池夹层。N-Ti O2对多硫化物的强吸附能力和界面处电子自发重排产生的内建电场,加速了多硫化锂的定向转移与转化,实现对多硫化锂的吸附-催化-转化的一体化设计。在硫负载量为1.5 mg cm-2时,0.1 C下电池具有1431 m A h g-1的初始放电比容量,1C下可以稳定循环1000次,每次容量衰减率为0.0013%。在更高硫负载(10.5 mg cm-2)条件下,依然可以稳定充放电80次。本文利用等离子技术设计并制备了多种锂硫电池用新型复合材料,并实现了对其微观结构的精确调控,通过深入分析材料微观缺陷位点、掺杂改性和异质结构与多硫化锂催化/转化间的影响关系,实现了对电极反应动力学的提升与性能优化,为新型高性能电池的设计与研发提供理论基础与技术支撑。
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