【摘 要】
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能源短缺和环境问题备受关注。通过电化学方法催化水分解和还原氮气具有广阔的应用前景。过渡金属具有充足的储量,丰富的价态分布,灵活的配位能力等特点,有望成为取代Ir,Pt,Rh等贵金属的新型高效催化剂。本论文工作通过不同的前驱体水热硒化,得到具有优良导电性的Co3Se4&FeSe2复合材料用于催化水分解析氧反应和具有不同NiV含量比例的NiV-LDH来调节氮还原性能,具体的工作内容如下:1.三
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能源短缺和环境问题备受关注。通过电化学方法催化水分解和还原氮气具有广阔的应用前景。过渡金属具有充足的储量,丰富的价态分布,灵活的配位能力等特点,有望成为取代Ir,Pt,Rh等贵金属的新型高效催化剂。本论文工作通过不同的前驱体水热硒化,得到具有优良导电性的Co3Se4&FeSe2复合材料用于催化水分解析氧反应和具有不同NiV含量比例的NiV-LDH来调节氮还原性能,具体的工作内容如下:1.三种析氧催化剂:(1)通过CoFe层状双金属氢氧化物纳米片(CoFe-LDH)作为前体,通过简便的一步水热法成功制备了具有良好OER性能的Co3Se4&FeSe2复合硒化物。Co3Se4&FeSe2催化剂可以在10 mA·cm-2(接近RuO2)下实现低至280 mV的过电位,Tafel斜率为51 mV dec-1。这种OER活性也优于大多数报道的金属硒化物催化剂,且可以持续24小时而没有明显的衰减。(2)硒化类普鲁士蓝的CoFe化合物PBA(Prussian-blue analog),首先通过简单的混合晶化法得到类似于普鲁士蓝结构的CoFe化合物,使用这种方法合成的PBA呈现出纳米立方体的形貌,平均粒径在250 nm,随后利用水热法将产物硒化得到Se-PBA,结果显示硒化之后的产物在催化OER方面,性能有了显著的提升。在电流密度是10 mA·cm-2下,过电位只有337mV,Tafel斜率为 68 mV dec-1。(3)以ZIF-67为原料,通过直接硒化和将氧化获得纳米晶Co3O4,随后水热法合成Co3Se4,两种途径获得的催化剂在电流密度是10 mA·cm-2下,过电位分别是386 mV和323 mV,2.固氮催化剂:我们通过简单的一步水热合成法合成出三种不同比例的NiV-LDH,结果表明,当Ni:V为3:1时,NiV-LDH性能最佳。经过五次长循环扫描以后,NiV-LDH依然能保持很高的稳定性。
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