【摘 要】
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碳纳米管(CNTs)作为当代一种新型的无机非金属纳米材料,具有优异的力学性能、导热导电性能、生物化学性能、磁学性能、吸附性能、储存性能等,这就使得它自1991年发现以来迅速成为材料科学界的研究热点。由于催化剂直接影响CNTs的性能好坏,所以开发新型高效的催化剂对合成CNTs十分有必要。此次课题基于氧化硅负载硫酸钴(CoSO4/SiO2)催化剂对(9,8)管具有优异的选择性,而硫化钴作为硫酸钴合成C
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碳纳米管(CNTs)作为当代一种新型的无机非金属纳米材料,具有优异的力学性能、导热导电性能、生物化学性能、磁学性能、吸附性能、储存性能等,这就使得它自1991年发现以来迅速成为材料科学界的研究热点。由于催化剂直接影响CNTs的性能好坏,所以开发新型高效的催化剂对合成CNTs十分有必要。此次课题基于氧化硅负载硫酸钴(CoSO4/SiO2)催化剂对(9,8)管具有优异的选择性,而硫化钴作为硫酸钴合成CNTs过程中的中间还原产物。所以本次主要研究氧化硅负载硫化钴催化剂的制备方法以及它在化学气相沉积(CVD)过程中合成CNTs应用。首先用两种不同方法制备出了氧化硅负载硫化钴催化剂。第一种,用钴盐与硫化铵溶液在气相二氧化硅载体上通过化学浸渍制备出催化剂前驱体,然后通过低温(400~600℃)氢气或者高温(600~900℃)氩气热处理得到CoS/SiO2催化剂;第二种方法是直接将纯的硫化钴与二氧化硅载体通过超声、细胞粉碎以及加热搅拌等一系列分散混合方法制备出了 P-CoS/SiO2催化剂(P-CoS由Co9S8与Co1-xS混合而成)。然后分别研究了以乙醇为碳源,催化剂CoS/SiO2与P-CoS/SiO2催化合成碳纳米管的情况,考察了不同还原温度和不同的钴含量对合成CNTs的影响。结果发现,在700℃的还原温度条件下可以得到质量较好,产率较高的SWCNTs,并且低钴含量的催化剂有利于合成单壁碳纳米管,而高钴含量的催化剂主要合成多壁碳纳米管。尽管CoS/SiO2可以合成CNTs,但产率与手性选择性不是很好。而P-CoS/SiO2催化剂(钴含量<5 wt%)可以合成高质量SWCNTs,高钴含量的P-CoS/SiO2催化剂(钴含量为7 wt%和10 wt%)可以得到~20 wt%的CNTs产率。最后还探究了 P-CoS/SiO2催化剂合成CNTs的机理。
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