【摘 要】
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硝基芳烃还原过程中会产生一系列具有高附加值的工业品,其中羟胺芳烃和对氨基苯酚都是极具工业价值的精细化工中间体。如何开发出既能保证产品的高选择性、适合工业生产且符合环保要求的工艺,成为目前研究的重中之重。以开发硝基芳烃选择性加氢制备羟胺芳烃和对氨基苯酚的绿色工艺为研究目标,本文包括以下主要内容:第一章:总结介绍了硝基芳烃加氢的反应历程,产品羟胺芳烃和对氨基苯酚的性质及应用,合成羟胺芳烃和对氨基苯酚常
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硝基芳烃还原过程中会产生一系列具有高附加值的工业品,其中羟胺芳烃和对氨基苯酚都是极具工业价值的精细化工中间体。如何开发出既能保证产品的高选择性、适合工业生产且符合环保要求的工艺,成为目前研究的重中之重。以开发硝基芳烃选择性加氢制备羟胺芳烃和对氨基苯酚的绿色工艺为研究目标,本文包括以下主要内容:第一章:总结介绍了硝基芳烃加氢的反应历程,产品羟胺芳烃和对氨基苯酚的性质及应用,合成羟胺芳烃和对氨基苯酚常用的催化剂及工艺路线,最后阐述了本论文的选题依据及研究内容。第二章:制备了乙二胺助剂改性的Pt/C催化剂（EDA-Pt/C）,以硝基苯（NB）加氢制苯基羟胺（PHA）为模型反应,发现该助剂能将PHA的选择性由54%提高至89%。放大实验结果表明,该催化剂同样具有优异的催化效果,且可以连续套用10批次及以上。此外,该催化剂拓展到邻硝基甲苯加氢制N-甲基苯基羟胺和2-[（N-对氯苯基）-3-吡唑氧基甲基]硝基苯加氢制2-[（N-对氯苯基）-3-吡唑氧基甲基]苯基羟胺的体系,能使单釜选择性分别提高63%和28%,催化剂的套用批次分别为14次、3次。热重分析（TG）、透射电子显微镜（TEM）及比表面积分析（BET）等表征说明,套用后的催化剂形貌及金属颗粒保持良好。第三章:NB加氢得到的PHA经酸性重排可合成对氨基苯酚（PAP）。基于第二章中所开发的催化剂对PHA的高选择性,将催化剂沿用至硫酸作为酸催化剂的体系,虽然该体系下有不错的催化效果,但在强的液体酸介质中会产生异构化杂质,并且会造成反应设备的腐蚀。在此基础上,设计了硫酸化氧化锆固体酸催化剂（ZrSAD-2）和Pt/ZSM-5双功能催化剂。研究发现,ZrSAD-2必须过量才能对PAP具有较好的催化效果,而CO辅助还原的Pt/ZSM-5催化剂对PAP选择性虽不高,但产品纯度较高,无异构化杂质,且其均匀分布的金属颗粒有适用于其他催化体系的可能。第四章:对本论文的研究工作进行总结,并对合成羟胺芳烃及对氨基苯酚有待改进和提高的工艺部分进行展望。
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