论文部分内容阅读
含硫恶臭气体来源广泛,往往具有高刺激性和毒性,危害人体健康,破坏环境。近年来,低温等离子体-催化氧化耦合技术被应用于含硫恶臭气体的处理,低温等离子体降解过程中产生的副产物臭氧在催化剂作用下,可继续降解残留的污染物,从而达到污染物和臭氧同时去除的目的。但目前大部分研究主要是分别探讨低温等离子体或催化氧化技术的特性与机理,而对于如何通过调控过程参数来提高两者的耦合效率研究较少;而且,对于双组份污染物的去除研究较少。本文采用低温等离子体-臭氧催化氧化耦合工艺处理硫化氢及二甲基二硫醚(DMDS)气体,着重研究过程参数与耦合效率之间关系,以及双组份含硫恶臭气体的降解特性。主要研究内容与结论如下:1.针对低温等离子体降解过程,分别研究了输入电压、温度、湿度、进气浓度、能量密度对反应器放电及硫化氢和DMDS降解特性的影响。输入电压的增加会使反应器的峰值电压、上升沿陡峭程度、毛刺数量和臭氧产量、以及低温等离子体的能量水平增加;增加湿度和降低温度会显著降低臭氧的产生量,但对于反应器的放电特性影响不大。对于硫化氢,低温等离子体降解过程在能量密度为45.6J/L,初始浓度为198.2ppm时,去除率可达98.6%;而对于DMDS,低温等离子体很难将其完全去除,当能量密度为64.8J/L,初始浓度为57.4ppm时,DMDS去除率为92.3%。低温等离子体对H2S的去除率(η)与能量密度(SIE)呈线性正相关,与初始浓度(Cin)为线性负相关,拟合方程为η=-0.198Cin+1.589SIE+69.656。2.对于低温等离子体-催化氧化耦合工艺,考察了催化剂粒径、催化床层温度、催化剂床层内停留时间和气体湿度对硫化氢与DMDS降解的影响,最佳工艺参数为:催化剂粒径为20-40目、催化温度为303K、气体空床停留时间为0.54s和气体湿度为干空气(RH=0)。硫化氢与DMDS的主要降解产物为SO2,能量密度为22.4J/L时,硫化氢有81.9%的硫元素转化为了SO2,而DMDS则仅有48.3%;部分硫元素在催化过程中沉积于催化剂内部,堵塞了催化剂的部分孔道。3.臭氧需求因子(Df)是耦合工艺中需要控制的关键参数,直接决定了污染物与臭氧的出口浓度值,它取决于低温等离子体过程中的两个关键参数SIE与Cin。对于硫化氢,Ln(Df)与SIE/Cin成正相关关系;而对于DMDS,Df与SIE/Cin成正相关关系。耦合工艺在处理硫化氢时,控制SIE/Cin在0.22-0.25之间时,尾气中硫化氢与臭氧浓度均可维持5.0ppm和3ppm以下;处理DMDS时,控制SIE/Cin在0.72左右时,尾气中DMDS与臭氧浓度可维持在10.0ppm和5ppm以下。4.研究了双组份含硫恶臭气体(硫化氢+DMDS)的降解特性。当浓度小于57.4ppm的DMDS与343.1ppm的硫化氢相混合,DMDS的存在基本不影响低温等离子体降解硫化氢的效率,但会降低催化氧化部分对硫化氢的降解效率;反之,343.1ppm的硫化氢和57.4ppm的DMDS混合气体,硫化氢会明显降低低温等离子体与催化氧化对于DMDS的降解效率。对于硫化氢进气浓度为343.1ppm、DMDS浓度小于57.4ppm的双组份混合气体,SIE/∑(Cin)与Ln(Df)之间有好的线性关系(Ln(Df)=24.039 SIE/∑(Cin)-2.8342,R2=0.968),控制 SIE/∑(Cin)大于 0.28时,Ln(Df)值可大于4,此时,出口的污染物和臭氧均可维持在较低水平(硫化氢浓度低于5.0ppm,DMDS浓度低于3.0ppm,臭氧浓度低于5ppm)。