【摘 要】
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生物大分子如多糖和蛋白质由于其固有的手性而被广泛应用于各种组分的手性分离与催化。淀粉样短肽也可以通过非共价键相互作用,自组装成各种手性超分子纳米结构。目前,这种超分子纳米结构用于手性分离以及仿生催化的研究正成为科学研究的热点话题。本课题以功能化修饰的多肽分子以及淀粉样蛋白为研究对象,研究了短肽序列、pH、溶剂、界面等因素对多肽分子组装形成超分子纳米结构的影响,同时选取了三种蛋白质,研究了其纤维化过
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生物大分子如多糖和蛋白质由于其固有的手性而被广泛应用于各种组分的手性分离与催化。淀粉样短肽也可以通过非共价键相互作用,自组装成各种手性超分子纳米结构。目前,这种超分子纳米结构用于手性分离以及仿生催化的研究正成为科学研究的热点话题。本课题以功能化修饰的多肽分子以及淀粉样蛋白为研究对象,研究了短肽序列、pH、溶剂、界面等因素对多肽分子组装形成超分子纳米结构的影响,同时选取了三种蛋白质,研究了其纤维化过程,并进一步将多肽超分子纳米结构和蛋白质淀粉样纤维应用于手性药物拆分以及仿生催化领域。（1）探究了接枝Fmoc基团的苯丙氨酸-苯丙氨酸-赖氨酸的三肽分子（Fmoc-FFK）在有机-水混合溶剂中的自组装行为,并在Fmoc-FFK三肽的基础上,合成了另外两种Fmoc-四肽,即Fmoc-FFKK和Fmoc-FFKD。在不同pH下,Fmoc-多肽形成不同形貌的超分子纳米结构,如纳米花、纳米球、纳米纤维、纳米片等。进一步将不同pH下形成的多肽超分子纳米材料应用于手性药物2-苯基丙酸（PPA）和1-苯基乙醇（PT）的外消旋混合物的拆分反应中,结果发现多肽超分子纳米结构具有较高的对映体分离效率（enantiomeric excess,ee值）,最高可达到99.99%。相关结果证明,静电相互作用、疏水和氢键相互作用对多肽超分子纳米结构的手性拆分性能有重要影响。（2）利用β-乳球蛋白（β-LG）、牛血清白蛋白（BSA）和溶菌酶作为原料,在酸热条件下,通过纤维化反应合成淀粉样纤维。对于三种蛋白质分子以及纤维化形成的淀粉样纤维,进行了手性拆分方面的研究。证明了蛋白质分子纤维化会降低其对手性药物对映体的分离效率。（3）通过高温水蒸气退火,调控二茂铁-苯丙氨酸二肽（Fc-FF）自组装成纳米纤维,这些纳米纤维能够在固体表面定向生长,并相互扭曲在一起,形成长程有序的螺旋阵列（HHAs）。由于二茂铁基团的存在,HHAs具有氧化还原活性,能够实现金纳米颗粒（Au NPs）在其表面的原位生长,形成HHAs＆Au NPs复合结构,具有优异的催化活性。
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