泥炭沼泽中大气汞和铅的沉降及其指纹特征

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本工作主要利用泥炭重建过去大气环流和元素和沉降,主要是铅(PB)和汞(Hg)的沉积记录。基于此研究目的,在四川省东部高原(N32°46′,E102°30′)采集了一根红原泥炭柱,对其汞含量及其汞同位素组成进行了研究。  对泥炭柱的元素成分进行分析,利用Axios(PW4400)X射线荧光光谱仪(XRF)(PANalytical B.V.,Netherland)分析溴(Br)、钙(Ca)、钛(Ti)等。过去泥炭样品不适用于X射线荧光光谱法,所以需要检验该方法的精密度和准确度,故对部分消解的样品利用传统的ICPMS进行了相同元素的分析。对长500cm的泥炭柱泥炭柱定年结果显示,泥炭的沉积速率相对稳定,约为~24yrcm-1,通过重建的年龄深度模型可以得到整个泥炭柱代表的年代约为12,000 CalYr BP。灰分的含量和元素的浓度如钛(Ti)和钙(Ca)结果表明,泥炭柱是以矿物为主。然而,汞结合Ti和Br的结果表明大气沉降是汞的主要来源。由于现代人类活动的增强(即:1800 Cal Yrs BP或750AD),汞沉降的计算通量约为3.0μg/m2/yr,比计算的背景值高了约三倍(即1.0μg/m2/yr)。  汞同位素组成结果中,Δ199Hg和Δ201Hg质量分馏(MIF)偏正,平均值分别为~0.16±0.08‰(n=53)和~0.16±0.08‰(n=53)。分析泥炭Δ199Hg和Δ201Hg的斜率约为0.93,表明红原泥炭中汞的质量分馏可能是由磁效应(MIE)引起的。此外,在泥炭样本中δ202Hg在整体范围(-1.83±0.16‰至-0.36±0.16‰)(N=53)显示出约1.47‰的变化,可以明显分成两个时期,0-50 cm(ca.1000 CalYr BP)和50-500 cm(ca.1000-12000 Cal Yr BP)。相比于过去的泥炭沉积,最近泥炭沉积富集了更多的δ202Hg。值得注意的是,δ202Hg同位素的波动表明δ202Hg的来源需要仔细评估,因为它在泥炭中也受到有机组分和无机组分的影响。基于有效的年龄测定和火山喷发的记录,观察8个峰值,可以推测出是在亚洲的大规模火山喷发造成的。其次,考虑到人为的输入,在甘肃青海地区的汞和其他矿藏丰富,并且接近我们的研究区域,八种文明已经确定在6000-2000 BP之间(ajiayao和Qijia文明在5500-4000 BP之间;Xindian,Shajing,Kayu,Siwa文明在3000-2500 BP之间)。由于这些文明期间以彩陶著名,陶瓷制造需要原料开采,燃料燃烧和农业活动,在当时这些都可能是当地的汞来源。因此,汞的峰值可以出在6000 Cal Yr BP之后,不仅受火山活动的影响,也是人为活动的综合效应。
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