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超分子组装材料具有的响应性、适应性、自修复等独特性质使其在诸多领域得到了广泛的研究。其中,分子仿生以人工合成分子或生物基元为基本组装基元,用自组装的手段构建仿生或生物启发的纳米材料,以探索其在新型功能材料、药物载体、生物界面与组织工程等方面的应用,已成为化学、物理学、生物学与材料学等交叉领域的研究热点。该领域的研究不仅能对新型智能材料的开发提供新思路,还可以增进人们对生命体系的了解。远场光学显微镜具有标记特异性,多色成像以及原位成像能力,为研究超分子组装材料的形成机制及其诸多应用提供了有力的工具。但由于光学衍射极限,远场光学显微镜的分辨率约为250nm,这就限制了该技术对纳米结构的成像能力。随着超高分辨率荧光显微镜的发展,单分子定位显微镜利用对单分子的识别与定位超越了光学衍射极限,可达到20nm左右的水平分辨率,并在生物成像领域取得许多突破性进展,例如在对病毒、细菌、真核细胞以及脑组织成像中揭示了众多新颖的结构与生物现象,为了解复杂的生命体系提供了直观的证据。随着该技术的发展与众多染料分子的开发,单分子定位显微镜被逐渐应用到材料领域。本论文就以单分子定位显微镜为主要手段,研究了超分子组装材料在生物基质中的结构与功能,本论文的主要内容包括: 1)DNA折纸(DNA origami)为精确组织外源物质提供了一个良好的平台,加之其较好的生物相容性,在纳米医药领域得到了广泛关注。为了研究DNA origami与细胞之间基本的相互作用关系,我们首次将单分子定位显微镜应用到细胞内DNA origami的成像,揭示了细胞中DNA origami的形貌及其与溶酶体之间不同的位置关系,定量分析揭示了DNA origami随时间被溶酶体捕获并降解的过程。该方法可扩展至研究其他外源物质与细胞的相互作用。 2)首次将超高分辨率荧光成像方法扩展到生物矿化领域,对蛋白质(明胶)在碳酸钙晶体中的分布进行成像,结果显示明胶在球霰石中呈均匀纳米颗粒状分布,这表明在明胶存在时,球霰石的形成符合非经典成核理论;而在较稳定的方解石中,明胶倾向于聚集在其边缘,并有孤岛状结构位于晶体内部。同时,超高分辨率荧光图像还揭示了明胶随时间被排出碳酸钙晶体内部的过程。 3)借助共聚焦荧光显微镜研究二肽单晶在磷脂膜存在时的解组装。二肽单晶在生理条件下的解组装诱导了磷脂膜的变形与易位,根据缓冲溶液的不同,磷脂膜可分别被变形为囊泡、管状结构和网状结构。在膜网状结构的构建过程中,膜管可通过不同方式改变自身位置,这与细胞内内质网的动态行为相似。这一研究表明外源物质可参与磷脂膜的变形与易位,并且超分子结构的解组装可使该体系具有独特的动态行为。