掺杂镧基钙钛矿用于碳烟与氮氧化物同时催化消除的研究

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柴油机尾气中的氮氧化物(NOx)和碳烟颗粒物已成为重要的大气污染物,对人体健康和自然环境对已造成了严重威胁。利用催化氧化技术将二者进行去除也是环境催化领域方面的重要课题,具有重要的研究价值和经济社会价值。镧基钙钛矿催化剂表现出了良好的NOx与碳烟同时消除的能力。本文利用溶胶凝胶法制备了一系列A位与B位掺杂的LaFeO3及LaCoO3钙钛矿型催化剂,通过对催化剂结构、表面性质以及催化性能等的研究,得到如下结论:  (1)制备了碱金属(K,Rb)、碱土金属(Mg,Ca,Ba)及贵金属(Pt,Ag)掺杂的LaFeO3催化剂,发现碱金属掺杂能够明显提高催化剂NOx与碳烟同时消除能力,其中活性最好的为La0.8Rb0.1Ag0.1FeO3催化剂,具有最高的NSC778.8μmol/gcat,最低的碳烟燃烧温度T50=335℃和最高的NOx还原能力(ηtotal=7.2%)。  (2)制备了La0.9Rb0.1Co1-xFexO3-δ(x=0.1-0.8)催化剂,考察了B位Fe和Co含量对催化剂NOx消除能力的影响,结果表明x=0.4时催化剂有最高的NOx消除能力,ηmax达到36.4%,NSC为411.1μmol/gcat。结构表征认为活性的提高与催化剂表面吸附氧的活性有关。  (3)制备了La1-x-yRbxAgyCoO3-δ(x,y=0,0.1)催化剂,其中La0.8Rb0.1Ag0.1CoO3具有最佳的碳烟燃烧性能,在紧密和松散接触条件下T50分别为351℃和366℃,并具有良好的循环稳定性,同时ηtota1分别达到32.3%和26.4%。认为表面的硝酸盐物种可以有效与碳烟反应得到N2,高温下NO2可以直接与碳烟反应得到N2。表征结果表明,Rb和Ag的加入提高了催化剂表面吸附氧的含量,晶格氧的移动能力,La0.8Rb0.1Ag0.1CoO3催化剂具有最高的表面吸附氧含量和NOx储存量。
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