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石墨烯是碳原子由sp2杂化构成的二维纳米片层,具有优异的物理化学性能、超大比表面积和表面易改性的特性,在环境领域具有巨大的应用前景,是一种超强的吸附材料,可实现水体中有机污染物和重金属的高效富集。然而,石墨烯纳米片层易发生相互堆垛影响作用位点的暴露,氧化石墨烯分散性虽好,但不易回收,极易在环境中迁移转化,并对生态环境产生潜在的威胁。由于石墨烯环境应用的局限性,将石墨烯和磁性纳米颗粒结合组装为磁性石墨烯,以期不仅使石墨烯原本突出的物理、化学性质保留下来,还解决其易堆垛、难分离和不易回收等问题。针对磁性石墨烯与有机污染物的界面作用机理及构-效关系,本研究以氧化石墨烯（GO）和Fe3O4为基础材料,利用它们之间的静电作用,自组装包裹制备成磁性氧化石墨烯（MGO）,通过化学还原、热还原分别制得化学还原磁性石墨烯（MCRG）和热还原磁性石墨烯（MARG）,调控得到不同铁氧含量和结构的磁性石墨烯材料,并表征了他们的微观形貌、表面性质以及结构特征;较为系统研究了不同结构的磁性石墨烯材料对菲的吸附和脱附机理及影响因素,并研究了界面作用过程中材料的形貌变化与机理的相互关系;探讨了四环素（TC）在磁性石墨烯上的吸附行为及受pH、Cd（Ⅱ）和As（Ⅴ）的影响,阐明四环素与磁性石墨烯相互作用机制;考察了磁性石墨烯添加对有机污染土-水界面吸附行为影响。研究结果为高效石墨烯环境功能材料的设计和开发及其环境行为和风险评估提供技术支持和理论依据。本论文主要创新性结论如下:（1）对不同还原程度的磁性石墨烯的微观形貌和性质进行了系统的表征,探讨了磁性石墨烯的形貌和表面性质随不同还原程度的变化规律。MGO具有高分散性、薄层的石墨烯纳米片层和大量的含氧官能团,还原为MCRG和MARG后,Fe3O4出现严重的团聚,石墨烯纳米片层出现严重的褶皱和重叠,含氧官能团减少,芳香性增加,并且热解化学还原程度更高。MGO还原为MCRG后,比表面积和孔隙体积均增加,产生的缺陷结构增多;MGO还原为MARG后,总孔体积也增加,但是MARG比表面积轻微降低,产生的缺陷结构较少。（2）系统研究了pH、腐殖酸、Cd（Ⅱ）和As（Ⅴ）对菲在磁性石墨烯界面上吸附和脱附影响机理。研究发现MCRG对菲的吸附性能最高效,吸附量达34.37 mg g-1,主要归功于MCRG拥有更大比表面积、孔隙体积和更多的褶皱结构。菲在MGO和MCRG上吸附的主要作用机制为π-π作用,在MARG上的吸附机制主要为疏水作用和π-π作用。pH、Cd（Ⅱ）和As（Ⅴ）对菲在MCRG上吸附影响较小,但是当有25 mg L-1腐殖酸共存时,MCRG对菲的吸附容量减少了约20%。菲在MCRG上存在脱附滞后现象,尤其与腐殖酸共存时,菲的脱附行为受到显著抑制。MCRG吸附菲后产生严重团聚和结构重排,因此,MCRG固定的菲可能被隔离在密闭的间隙空间,并且当腐殖酸被吸附在MCRG上后,空间位阻会增大。（3）探讨了四环素（TC）在磁性石墨烯上的吸附行为和受pH值影响,揭示重金属Cd（Ⅱ）和As（Ⅴ）对磁性石墨烯吸附四环素的影响与作用机制。三种磁性石墨烯对四环素吸附性能大小顺序为MGO>MCRG>MARG,且吸附均受p H值影响。MGO对四环素的最大吸附量为252.0 mg g-1,其优异的吸附性能主要由于其含氧官能团含量多、分散性好以及石墨烯纳米片层轻薄。四环素在MGO吸附的主要作用机制为氢键作用、π-π作用和n-π电子授受（EDA）作用,在MCRG和MARG上的主要吸附机制为π-π作用。在（TC+Cd）复合污染体系中,四环素和Cd（Ⅱ）之间的相互作用可以忽略不计,主要由于阳离子-π相互作用和氢键作用的补偿机制。在（TC+As）复合污染体系中,As（Ⅴ）在MGO上的吸附被显著抑制,而四环素的吸附几乎不受As（Ⅴ）影响。（4）选取MGO和MCRG,对比研究了其添加对于四环素在土-水界面的吸附行为。研究发现磁性石墨烯添加到土壤中对四环素吸附的贡献率与土壤的性质密切相关,对于有机质、阳离子交换量高的棕壤,磁性石墨烯添加对整体吸附量的贡献较低,但是1.0%MGO和1.0%MCRG添加到砖红壤后,对整体吸附量贡献分别可达46.21%和38.14%。高浓度的腐殖酸对MGO吸附四环素有一定的屏蔽作用,也表明土壤中的有机组分会影响磁性石墨烯对于四环素吸附。研究还发现在低浓度、高浓度范围四环素分子“感受”到的吸附界面不同,高浓度时不同MGO添加量的棕壤非均一性增强且界面位点分布更为广泛。