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开发具有高能量密度和功率密度以及良好安全性能的电极材料是近年来锂离子电池领域的研究热点。传统电极材料中较低的锂离子扩散速率限制了电池的充放电速度，同时电极材料在充放电过程中存在的体积膨胀、粉化等问题严重影响了锂离子电池的循环寿命和安全性。针对以上问题，本论文从电极材料的储锂机制着手，研究具有快速储锂性能和结构稳定的赝电容储锂材料MoS2。通过不同实验方法制备层间距扩大的MoS2，并系统研究扩层MoS2的赝电容储锂行为。
首先重点研究了MoS2层间距扩大对储锂容量的影响。采用溶剂热法制备得到了氧掺杂MoS2空心纳米球（O-MoS2HNS），O-MoS2的层间距介于9.5-10.0?之间，远大于本征态MoS2的层间距（6.15?）。O-MoS2HNS在储锂过程中表现出明显的赝电容行为，并具有优异的快速储锂性能和长循环性能。在1C倍率（1C=0.167A g-1）下O-MoS2HNS具有220.6mAh g-1的比容量，比本征态MoS2的理论容量（167mAh g-1）提高32%。在20C（3.3A g-1）、50C（8.4A g-1）和100C（16.7A g-1）的高倍率下，O-MoS2HNS分别可以获得151.2、111.1和72.4mAh g-1的比容量。在20C（3.3A g-1）倍率下经过5000次充放电循环后，仍具有83.7%的容量保持率。通过对比实验证明了扩层MoS2能够存储更多的锂离子，获得更大的储锂容量，并进一步采用理论计算对扩层MoS2储锂容量增加的原因进行了机理解释。
鉴于O-MoS2HNS优异的储锂性能，本工作进一步探究了O-MoS2的结构特征以及在充放电过程中结构稳定的根本原因。采用水热法制备了三维多孔结构的氧掺杂MoS2/石墨烯气凝胶复合物（O-MoS2/GAs）并作为自支撑电极进行储锂研究。结合实验分析和模拟计算，提出O-MoS2层间距的扩大源于扩层物质（MoOx(OH)y）的作用。O-MoS2/GAs具有快速的赝电容储锂机制，并表现出良好的循环稳定性。负载量为1mg cm-2的O-MoS2/GAs电极在4、8和16A g-1的高电流密度下依然分别具有97.0、79.5和53.2mAh g-1的比容量；负载量为5mg cm-2的厚电极在2A g-1的电流密度下循环3000圈依然具有91.4%的容量保持率。以O-MoS2/GAs自支撑电极为实验组对比分析了扩层O-MoS2和本征态MoS2在充放电过程中的结构稳定性。在锂离子嵌入/脱出过程中，本征态MoS2存在层间距膨胀/收缩的“晶格呼吸”现象，进而导致单层剥离；而O-MoS2具有稳定不变的结构。扩层物质MoOx(OH)y在MoS2层间应起到了一个“支柱”的作用，不仅能够扩大MoS2的层间距，而且与相邻MoS2层的相互作用起到了固定结构的作用，避免了MoS2片层在循环过程中的剥离。得益于良好的结构稳定性，O-MoS2/GAs在充放电过程中表现出稳定的锂离子传输动力学。
石墨烯能够有效改善材料的电导率，实现更快速的储锂性能，但石墨烯的存在会降低复合物的比容量。针对MoS2层状材料的结构特点，本文进一步构建了MoS2/石墨烯范德华异质结构（MoS2/GR vdWH）以结合两者的优势。采用静电吸附自组装方法制备了MoS2层与石墨烯层交替堆叠的MoS2/GR vdWH，其中MoS2的层间距介于1.0-1.2nm之间，并系统研究了材料的形成机理和结构特征。MoS2/GR vdWH具有明显的赝电容储锂行为，在0.2A g-1电流密度下，MoS2/GR vdWH拥有187.4mAh g-1的比容量，超出MoS2理论容量归因于MoS2/GR界面增强的锂离子存储能力。在4A g-1和8A g-1电流密度下，其比容量分别为155.6和141.3mAh g-1，在32A g-1的超高电流密度下，其比容量依然能达到70.4mAh g-1。在4A g-1电流密度下循环5000次后MoS2/GR vdWH的容量几乎没有衰减。进一步的研究表明MoS2/GR vdWH在循环过程中能够保持稳定的结构和锂离子传输动力学。
首先重点研究了MoS2层间距扩大对储锂容量的影响。采用溶剂热法制备得到了氧掺杂MoS2空心纳米球（O-MoS2HNS），O-MoS2的层间距介于9.5-10.0?之间，远大于本征态MoS2的层间距（6.15?）。O-MoS2HNS在储锂过程中表现出明显的赝电容行为，并具有优异的快速储锂性能和长循环性能。在1C倍率（1C=0.167A g-1）下O-MoS2HNS具有220.6mAh g-1的比容量，比本征态MoS2的理论容量（167mAh g-1）提高32%。在20C（3.3A g-1）、50C（8.4A g-1）和100C（16.7A g-1）的高倍率下，O-MoS2HNS分别可以获得151.2、111.1和72.4mAh g-1的比容量。在20C（3.3A g-1）倍率下经过5000次充放电循环后，仍具有83.7%的容量保持率。通过对比实验证明了扩层MoS2能够存储更多的锂离子，获得更大的储锂容量，并进一步采用理论计算对扩层MoS2储锂容量增加的原因进行了机理解释。
鉴于O-MoS2HNS优异的储锂性能，本工作进一步探究了O-MoS2的结构特征以及在充放电过程中结构稳定的根本原因。采用水热法制备了三维多孔结构的氧掺杂MoS2/石墨烯气凝胶复合物（O-MoS2/GAs）并作为自支撑电极进行储锂研究。结合实验分析和模拟计算，提出O-MoS2层间距的扩大源于扩层物质（MoOx(OH)y）的作用。O-MoS2/GAs具有快速的赝电容储锂机制，并表现出良好的循环稳定性。负载量为1mg cm-2的O-MoS2/GAs电极在4、8和16A g-1的高电流密度下依然分别具有97.0、79.5和53.2mAh g-1的比容量；负载量为5mg cm-2的厚电极在2A g-1的电流密度下循环3000圈依然具有91.4%的容量保持率。以O-MoS2/GAs自支撑电极为实验组对比分析了扩层O-MoS2和本征态MoS2在充放电过程中的结构稳定性。在锂离子嵌入/脱出过程中，本征态MoS2存在层间距膨胀/收缩的“晶格呼吸”现象，进而导致单层剥离；而O-MoS2具有稳定不变的结构。扩层物质MoOx(OH)y在MoS2层间应起到了一个“支柱”的作用，不仅能够扩大MoS2的层间距，而且与相邻MoS2层的相互作用起到了固定结构的作用，避免了MoS2片层在循环过程中的剥离。得益于良好的结构稳定性，O-MoS2/GAs在充放电过程中表现出稳定的锂离子传输动力学。
石墨烯能够有效改善材料的电导率，实现更快速的储锂性能，但石墨烯的存在会降低复合物的比容量。针对MoS2层状材料的结构特点，本文进一步构建了MoS2/石墨烯范德华异质结构（MoS2/GR vdWH）以结合两者的优势。采用静电吸附自组装方法制备了MoS2层与石墨烯层交替堆叠的MoS2/GR vdWH，其中MoS2的层间距介于1.0-1.2nm之间，并系统研究了材料的形成机理和结构特征。MoS2/GR vdWH具有明显的赝电容储锂行为，在0.2A g-1电流密度下，MoS2/GR vdWH拥有187.4mAh g-1的比容量，超出MoS2理论容量归因于MoS2/GR界面增强的锂离子存储能力。在4A g-1和8A g-1电流密度下，其比容量分别为155.6和141.3mAh g-1，在32A g-1的超高电流密度下，其比容量依然能达到70.4mAh g-1。在4A g-1电流密度下循环5000次后MoS2/GR vdWH的容量几乎没有衰减。进一步的研究表明MoS2/GR vdWH在循环过程中能够保持稳定的结构和锂离子传输动力学。